Dissertation (Metadaten)
Titel:Langzeiteffektivität und Funktionalität von Fe°-Reaktionswänden : Untersuchung von Einflussfaktoren und Beurteilung der Leistungsfähigkeit durch den Einsatz reaktiver Tracer
 
Autor:Anika Parbs
 
URN:NBN:urn:nbn:de:gbv:8-diss-18195
 
Fakultät:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
DDC Sachgebiet:550 Geowissenschaften
 
Datum der mdl. Prüfung:13.07.2006
 
Referent(in):Prof. Dr. Andreas Dahmke
Korreferent(en) Korreferentin:Dr. habil. Mark Schmidt
 
Beschreibung:Reaktionswände zur passiven in-situ Grundwassersanierung gelten zunehmend als Stand der Technik und insbesondere Fe0-Reaktionswände wurden in den letzten Jahren zunehmend eingesetzt. Trotz der rasanten Entwicklung im Bereich der Forschung und Implementierung gelten noch einige Fragen etwa im Zusammenhang mit der Langzeiteffektivität, dem Funktionsprinzip, der Wechselwirkungen zwischen Fe0-Granulat und Porenlösung, der Interaktion mit dem Aquifer, der Dimensionierung einer Fe0-Reaktionswand sowie der Überwachung der Sanierungseffizienz nach der Installation im Aquifer als nicht vollständig beantwortet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Langzeiteinfluss von Carbonatkonzentration und Strömungsgeschwindigkeit auf den Schadstoffabbau von Trichlorethen (TCE) an Fe0-Granulat untersucht. Die Experimente zeigten, dass gelöste Kohlensäure (TIC: Total inorganic carbon) anfänglich zu einer Steigerung der Eisenkorrosion durch die Bildung neuer reaktionswirksamer Oberflächen und damit zu einer Beschleunigung des TCE-Abbaus führt, wobei das Ausmaß der Reaktivitätssteigerung den Prozess der Passivierung der Fe0-Oberflächen durch die gleichzeitige Bildung passivierender Ca- bzw. Fe-Carbonate anfänglich überstieg, mit längerer Versuchslaufzeit aber die Inhibierung der reaktiven Oberflächen und damit die Verlangsamung des TCE-Abbaus dominierte. Eine Abhängigkeit der initialen TCE-Abbauraten von der TIC Zustrom-Konzentration sowie ein Zusammenhang der maximalen TCEAbbauraten zum TIC Masseneintrag in einem Fe0-Reaktor konnte aufgezeigt werden. Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass ein höherer TIC Massenfluss zu einer Beschleunigung des Abbaus von TCE führt, aber auch zu einer schnelleren Inhibierung der Systeme. Ein weiterer Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit ist die Darstellung eines neuen Monitoring-Ansatzes zur Bewertung der Reaktivität und Leistungsfähigkeit von Fe0-Reaktionswänden mit Hilfe reaktiver Tracer. Bei der Entwicklung der reaktiven Tracermethode wurde zunächst untersucht, welche Grundwasserinhaltsstoffe, deren Konzentrationsänderung bei der Passage des Grundwassers durch eine Fe0-Reaktionswand Rückschlüsse auf die Reaktivität des Systems ermöglichen, als Indikatorsubstanzen (natürliche Tracer) genutzt werden können. Hierfür wurden die Daten verschiedener Laborversuche ausgewertet. Eine Korrelation zwischen der Konzentrationsänderung von Nitrat, Phosphat und TIC und der Reaktivität in Fe0-Reaktoren konnte dabei aufgezeigt werden. Aufgrund dieser Korrelation kann eine Erhöhung der TIC- oder Nitrat-Konzentration im Abstrom einer Fe0-Reaktionswand im Verhältnis zur Anstromkonzentration als Anzeiger einer Reaktivitätsverringerung interpretiert werden. Zur Weiterentwicklung der reaktiven Tracermethode wurden in Laborversuchen Tracerversuche mit Nitrat als reaktiven Tracer und Lithiumbromid als konservativen Tracer durchgeführt. Eine positive Korrelation zwischen der Reaktivität von Fe0-Granulaten gegenüber dem Abbau chlorierter Kohlenwasserstoffe und der abiotischen Nitratreduktion konnte aufgezeigt werden. Durch die ersten Feldapplikationen von Nitrat als reaktivem Tracer an zwei Fe0-Reaktionswandstandorten konnte das hohe Potential dieser Methode zur Bewertung der Reaktivität von Fe0-Reaktionswänden aufgezeigt werden. Am Standort Rheine konnte so durch einen Tracerversuch mit verstärktem hydraulischen Gradienten an einem Abschnitt der Reaktionswand eine insgesamt verringerte Fe0-Reaktivität als Ursache für eine Erhöhung der Schadstoffkonzentrationen im Abstrom bestimmt und Umströmungen ausgeschlossen werden. Am Standort Tübingen konnten durch Tracerversuche mit verstärktem und natürlichem hydraulischen Gradienten präferentielle Fließwege sowie eine Umströmung als Ursache der Leistungsabnahme identifiziert werden. Zur Untersuchung des Einflusses der Mineralpräzipitation auf die Langzeitstabilität von Fe0-Reaktionswänden wurde anhand von insgesamt 19 nationalen und internationalen Fe0-Reaktionswänden eine vergleichende Beurteilung der Monitoringergebnisse durchgeführt. Hierfür wurden die Einzelergebnisse der Standorte bezüglich der, im Kontakt zum Fe0 typischen Änderungen in der allgemeinen Grundwasserzusammensetzung, Art und Verteilung gebildeter Mineralphasen, ermittelter Porositätsabnahmen, Höhe des Mineralisierungsgrades sowie der Leistung und Funktionsfähigkeit zusammengeführt. Die Ergebnisse zeigten eine außerordentliche Ähnlichkeit in den Änderungen der Grundwasserzusammensetzung innerhalb der Reaktionswände unabhängig von Fließgeschwindigkeiten, Aufenthaltszeiten und Konzentrationen anorganischer Inhaltsstoffe. Auch Art und Verteilung der Mineralpräzipitate zeigen keine großen Varianzen, die höchsten Mineralakkumulationen treten immer unmittelbar im Anstrombereich der Reaktionswände auf den ersten 10 bis 30 cm Fließstrecke auf. Aus den Vergleichen konnte aufgezeigt werden, dass an Reaktionswandstandorten mit hohem Mineralisierungsgrad im Zustrom von über 200 kg·a-1·m2 aufgrund der Porositätsverminderung durch Mineralfällungen die Standzeit von Fe0-Reaktionswänden auf wenige Jahre begrenzt ist. Durch eine detaillierte Berechnung der zeitlichen Entwicklung der Präzipitatvolumenszunahme und die daraus resultierende Porositäts- und Permeabilitätsabnahme für die Reaktionswände in Rheine und Tübingen konnte darüber hinaus aufgezeigt werden, dass die Annahme konstanter Durchflüsse über die Zeit bei dieser Berechnung nur bei geringeren Durchflussraten und Konzentrationen anorganischer Grundwasserinhaltstoffe über längere Zeiträume angenommen werden darf. Durch die Abnahme der Porosität vermindert sich die hydraulische Durchlässigkeit im Anstrombereich der Barriere, so dass ebenfalls der Durchfluss mit zunehmender Mineralakkumulation kleiner wird. Deshalb darf der Einfluss von Mineralpräzipitaten auf die hydraulische Durchlässigkeit einer Reaktionswand über die Zeit nur unter Berücksichtigung der Kopplung zwischen Porositäts-, Permeabilitäts- und Durchflussabnahme abgeschätzt werden. Vor dem Hintergrund dieser Befunde wird ein Ansatz vorgestellt, die Porositäts- und Permeabilitätsentwicklung für einen potentiellen Reaktionswandstandort im Voraus unter Annahme einfacher Randbedingungen zu prognostizieren.
 
Schlagworte:Grundwassersanierung ; Indikatormethode
 
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