Micro-particles as thermal probes in a low-pressure rf-discharge

In this thesis, a method for the measurement of the temperature of micro-particles in a plasma is presented and the utilization of the particles for the determination of the relevant energy fluxes is discussed. This temperature diagnostic can be used for the characterization of particle-containing process plasmas, where the surface temperature is an important parameter in plasma-based surface processing. Additionally, the knowledge of particle temperatures offers the opportunity of an alternative, non-electrical approach to plasma-surface interactions, which in addition to conventional plasma diagnostics could provide valuable information. For the measurement of particle temperatures, temperature-sensitive optical features of suitable phosphor grains are utilized, which can be excited by means of an external illumination source. Former investigations of the particle temperature in plasmas were limited to pulsed plasma operation or showed rapid bleaching of the utilized phosphors, thus affecting the measurement accuracy. In this thesis, systematic measurements are performed for the first time both in noble gas and in molecular gas mixtures which do not depend on the mentioned limitations. The statistical error of the measured temperatures is about few K. This allows for the identification of systematic deviations caused by heating of the plasma chamber during operation or e.g. of the influence of external heat sources. Moreover, the direct influence of changing discharge parameters can be studied because the temperature measurement is independent of the discharge conditions. Based on probe theory, a calorimetric balance model for the micro-particles can be established where the particle temperature occurs as an observable. An energy balance at low pressures in argon can be established consistently within the whole parameter range. According to this, the fundamental process for particle heating is the result from the recombination of electrons and ions at the particle surface. At higher argon pressures where the description of ion trajectories by orbital motion becomes inappropriate, the particle temperature qualitatively shows the expected behavior. In a next step, the complexity of the plasma is increased by adding molecular gas. Now an additional term occurs in the energy balance, describing the contribution from the association of dissociated molecules at the particle surface. For the investigated conditions with 9 Pa argon and 1 Pa hydrogen, the contribution due to association processes at the particle surface is about 1/5. Hence, a fundamental energy source for particle heating is the recombination of dissociated hydrogen at the particle surface. The degree of dissociation, connected to this contribution, is in accordance to the expected order of magnitude.

In dieser Dissertation wird eine Methode zur Messung der Temperatur von Mikropartikeln in einem Plasma vorgestellt und die Verwendung dieser Partikel zur Bestimmung der relevanten Energieflüsse diskutiert. Diese Temperaturdiagnostik kann zur Charakterisierung von partikelhaltigen Prozessplasmen dienen, in denen die Oberflächentemperatur einen wichtigen Parameter in plasmatechnischen Verfahren darstellt. Darüber hinaus eröffnet die Kenntnis der Partikeltemperatur einen alternativen, nichtelektrischen Zugang zum Verständnis von Plasma-Wand-Wechselwirkungen, der ergänzend zu konventionellen Methoden wertvolle Informationen liefern kann. Zur Messung der Temperatur werden temperatursensitive optische Eigenschaften geeigneter Leuchtstoffpartikel benutzt, die von einer externen Strahlungsquelle zur Lumineszenz angeregt werden. Frühere Untersuchungen der Partikeltemperatur waren auf gepulste Plasmaquellen begrenzt oder zeigten ein sehr schnelles Ausbleichen der verwendeten Leuchtstoffe, was beides einen negativen Einfluss auf die Genauigkeit der Messungen hatte. In dieser Arbeit werden erstmals systematische Messungen sowohl in Edelgas als auch unter Zumischung von Molekulargasen durchgeführt, die keine dieser Einschränkungen aufweisen. Der statistische Fehler der gemessenen Temperaturen liegt im Bereich von nur wenigen K. Dies erlaubt die Identifizierung systematischer Abweichungen, die durch eine Aufheizung des Plasmagefäßes während des Betriebes entstehen, sowie z.B. eine quantifizierung des Einflusses externer Wärmequellen. Darüber hinaus lässt sich sehr gut der direkte Einfluss veränderter Entladungsparameter auf die Partikeltemperatur studieren, da die Temperaturmessung unabhängig von den Entladungsbedingungen ist. Unter Zurhilfenahme der Sondentheorie lässt sich für die Mikroteilchen ein kalorimetrisches Bilanzmodell aufstellen, in der die Partikeltemperatur als Observable auftaucht. Eine Energiebilanz bei niedrigem Gasdruck in Argon kann in sich geschlossen über den gesamten Parameterbereich beschrieben werden. Der wesentliche Prozess zur Aufheizung der Mikropartikel ist demnach durch die Rekombination von Elektronen und Ionen an der Partikeloberfläche gegeben. Die Partikeltemperatur bei höheren Gasdrücken in Argon, wo die Beschreibung der Ionentrajektorien durch Orbitalbahnen ihre Gültigkeit verliert, entspricht qualitativ dem zu erwartenden Verhalten. In einem weiteren Schritt wird die Komplexität des Plasmas erhöht, indem ein Molekulargas beigemischt wird. In der Energiebilanz taucht nun ein weiterer Term auf, der den energetischen Beitrag der Rekombination dissoziierter Moleküle an der Partikeloberfläche berücksichtigt. Unter den untersuchten Entladunsbedingungen mit 9 Pa Argon und 1 Pa Wasserstoff liegt der Anteil dieses Beitrags zum totalen Energieeinstrom bei etwa 1/5. Ein wesentlicher Energieeintrag geschieht hier also durch Assoziationsprozesse an der Partikeloberfläche. Der damit verbundene Dissoziationsgrad entspricht der zu erwartenden Grössenordnung.

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