Synthese funktionalisierter Linker und prä- und postsynthetische Modifikationen von MOFs

Beyer, Ole

Im Rahmen dieser Arbeit sollten funktionalisierte IRMOFs und protonenleitfähige MOFs durch prä- oder postsynthetische Modifikation dargestellt werden. Für die präsynthetische Darstellung von funktionalisierten IRMOFs wurden in dieser Arbeit verschiedene amino-, nitro-, methoxy- und hydroxyfunktionalisierte Triazin-Linker synthetisiert und für die MOF-Synthese zur Verfügung gestellt. Einige der Linker konnten erfolgreich zur Darstellung von funktionalisierten IRMOFs, basierend auf PCN 6-, MIL-143- und CAU-7-Topologie, verwendet werden. Für einen aminofunktionalisierten Bismut-IRMOF mit CAU-7 Topologie konnten außerdem Methoden zur postsynthetischen Modifikation entwickelt werden. Die Aminogruppen konnten erfolgreich mit aliphatischen Anhydriden, cyclischen Anhydriden und 1,3-Propansulton umgesetzt werden. Auf diese Weise konnten sowohl Carbonsäure- als auch Sulfonsäure-Gruppen in den IRMOF implementiert werden. Für die präsynthetische Darstellung von protonenleitfähigen MOFs wurden im Rahmen dieser Arbeit zehn unterschiedliche Phosphosulfonsäure-Linker synthetisiert und für die MOF-Synthese zur Verfügung gestellt. In ersten Versuchen konnten einige Linker bereits erfolgreich zu Lanthan-basierten MOFs umgesetzt werden. Für die postsynthetische Darstellung von protonenleitfähigen MOFs wurden Methoden zur Implementierung von Phosphonsäure-Gruppen in Cr-MIL-101-Derivate entwickelt. Phosphonsäurediethylester-Gruppen wurden erfolgreich mittels Palladium-katalysierter Kreuzkupplung in die Strukturen von Cr-MIL-101-Br und Cr-MIL-101-NH2 eingeführt. Phosphonsäure-Gruppen wurden durch nukleophile Substitution in das Cr-MIL-101-NH2 implementiert.

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Beyer, Ole: Synthese funktionalisierter Linker und prä- und postsynthetische Modifikationen von MOFs. 2017.

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