Untersuchung photoinduzierter molekularer Zerfallsprozesse mittels Photofragment-Geschwindigkeitskartographie

Es wurden zwei neue Methoden zur iterativ regularisierten Inversion von Photofragment-Geschwindigkeitskarten entwickelt. Die Zahl der Iteration ist der relevante Regularisierungsparameter und wird über Kreuzvalidierung optimiert. Die Methoden erlauben die Inversion bei gleichzeitger Berücksichtigung des Photoelektronenrückstoßes. Die räumliche H-Atom Verteilung aus dem Photozerfall des Formylradikals wurde mittels Geschwindigkeitskartographie bestimmt. Der Nachweis wurde erstmals Dopplerfrei vorgenommen. Der unimolekulare Zerfall des deuterierten Formylradikals wurde aus verschiedenen Schwingungs- und Rotationszuständen vollständig zustandsaufgelöst untersucht. Außerdem wurde der Zerfall von Pyrrol−h1 und Pyrrol−d1 nach Anregung bei 234 nm und 217 nm untersucht. Mit den Ergebnissen konnte ein theoretisch postulierter Mechanismus zur ultraschnellen strahlungslosen Relaxation in heteroaromatischen Systemen bestätigt werden. Mit der Slice-Imaging-Variante wurde das atmosphärisch relevante Methylhypochlorit (CH3COCl) und das t-Butylhypochlorit ((CH3)3COCl)) untersucht.

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