Exploring structural, electronic, magnetic, and vibrational properties of nanostructures with a scanning tunneling microscope

Ziegler, Martin

In this thesis spin-resolved and spin-integrated scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy (STS) are used to explore structural, electronic, magnetic, and vibrational properties of nanostructures on surfaces. STS of the differential conductance is performed at constant current and at constant distance. These modes of operation significantly affect peak positions and line shapes in spectra as well as patterns in spatial maps of the differential conductance. A normalization procedure for constant-current data, which relies on experimental current-distance data, is shown to yield spectral information on the local density of states. Using spin-resolved STM the conductance of single-atom contacts comprised of Co and Cr atoms, a Fe-covered W(110) substrate, and Cr-covered tips was investigated. Spin-resolved spectroscopy suggests that Co (Cr) atoms couple ferromagnetically (antiferromagnetically) to the substrate. The single-atom contacts exhibit a clear spin valve effect with higher conductances for parallel alignment of tip and atom magnetizations. Moreover, the magnetization of the chromium-covered tungsten tip was modified by controlled material transfer from the tip to the sample. Using double-layer iron islands on W(110) the spin polarization of the probe was monitored by spectra and maps of the differential conductance and varied between $0.23$ and $-0.21$. Using spin-integrated STM electronic and vibrational properties of single magnetic Co atoms adsorbed on Au(110) were investigated. Cobalt atoms reside in the missing row of the $(2 \times 1)$ surface reconstruction and exhibit a Fano-type resonance in spectra of the differential conductance at the Fermi level. Most likely this resonance is due to the Kondo effect with a Kondo temperature of $(85 \pm 5)$K. Vibrational spectroscopy with a Au-covered W tip, whose apex was modified by a Co atom showed the spectroscopic signature of the symmetric stretch mode at $\pm 31$\,meV. For clean Au-covered tips the vibrational signal stayed below the detection limit. One of the scientific quest among exploring and understanding magnetic materials at the nanometer scale is to fabricate them. For this reason, the missing row reconstructed Au(110) surface is employed as a template to guide cobalt deposition. Scanning tunnelling microscopy reveals chain-like Co assemblies oriented along the missing row direction. While deposition at room temperature leads to chains with a variety of widths and lengths, deposition at $78\,{\rm K}$ gives rise to assemblies with a narrow size distribution. At $78\,{\rm K}$ single cobalt atoms incorporated in the reconstruction rows were resolved providing evidence for an initial stage of surface alloying. Additionally, the experimentally obtained results are modeled with second moment Tight-binding simulations revealing the energetics of various diffusion processes. Moreover, Cesium adsorption structures on Ag(111) were characterized in a scanning tunneling microscopy experiment. At low coverages, atomic resolution of individual Cs atoms is occasionally suppressed in regions of an otherwise hexagonally ordered adsorbate film on terraces. Close to step edges Cs atoms appear as elongated protrusions along the step edge direction. At higher coverages, Cs superstructures with atomically resolved hexagonal lattices are observed. Kinetic Monte Carlo simulations model the observed adsorbate structures on a qualitative level. Finally, it is shown that single Cs atoms induce a resonance appearing just below the threshold of the quasi two-dimensional Shockley-type surface-state continuum. Scanning tunneling spectroscopy analysis and theoretical modeling are used to identify the importance of various contributions to the linewidth and to the decay of this resonance: resonant charge transfer, inelastic transitions, and adsorbate vibrations perpendicular to the surface.

In dieser Arbeit wurde spinaufgelöste und spinintegrierte Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie (RTS) verwendet um die strukturellen, geometrischen, elektronischen und vibronischen Eigenschaften nanostrukturierter Objekte in Kontakt mit Festkörperoberflächen zu untersuchen. RTS Messungen des differentiellen Leitwerts wurden bei konstantem Tunnelstrom und bei konstantem Spitze-Probe Abstand durchgeführt. Diese beiden Betriebsarten für RTS Messungen beeinflussen wesentlich die Linienform, sowie die Position von Signaturen in Spektren und Karten des differentiellen Leitwerts. Für die konstant Tunnelstrom Daten wird eine Normalisierungsverfahren vorgestellt, welches basierend auf den experimentellen Daten zu Informationen über die lokale Zustandsdichte führt. Unter Verwendung von spinaufgelöster Rastertunnelmikroskopie werden Leitwertmessungen in Einzelatomkontakten vorgestellt, welche aus Kobalt (Co) und Chrom (Cr) Atomen, einem mit Eisen (Fe) bedeckten W(110) Substrat und einer Cr bedeckten Spitze bestehen. Spinaufgelöste Spektroskopie deutet an, dass Co (Cr) Atome ferromagnetisch (antiferromagnetisch) zum Substrat koppeln. Die Einzelatomkontakte zeigen einen klaren Spin-Ventil Effekt, wobei ein höherer Leitwert für eine parallele Anordnung der Magnetisierungen von Spitzen und Atom bestimmt wurde. Desweiteren wird gezeigt, dass sich die Richtung der Magnetisierung von Cr beschichteten Spitzen durch kontrollierten Materialtransfer von der Spitze zur Probe modifizieren lässt. Unter Verwendung des mit zwei Lagen Fe bedeckten W(110) Substrates lässt sich die Spinpolarisation der Spitze durch Spektren und Karten des differentiellen Leitwerts bestimmen. Die somit bestimmten Werte der Spinpolarisation variieren zwischen $0.23$ und $-0.21$. Unter Verwendung von spinintegrierter Rastertunnelmikroskopie werden elektronische und vibronische Eigenschaften einzelner magnetischer Co Atome adsorbiert auf einer Au(110) Oberfläche vorgestellt. Die Co Atome sitzen in den fehlenden Goldreihen der $(2 \times 1)$ Oberflächenrekonstruktion und zeigen eine Fano-Resonanz in den Spektren des differentiellen Leitwerts am Ferminiveau. Sehr wahrscheinlich ist diese Resonanz eine Folge des Kondo-Effektes mit einer Kondo-Temperatur von $(85 \pm 5)$K. Vibrationsspektroskopie mit einer Au bedeckten W Spitze, an deren Ende ein einzelnes Co Atom sitzt, zeigt bei $\pm 31$\,meV die spektroskopische Signatur der \textit{symmetrischen Streckmode}. Bei einer sauberen Au bedeckten W Spitze liegt das Schwingungssignal unterhalb der Detektionsgrenze. Die Herstellung nanostrukturierter Materialien liefert einen wichtigen Beitrag zum Verständnis magnetischer Eigenschaften auf atomarer Längenskala. Deshalb wurde die rekonstruierte Au(110) Oberfläche als eine Art Schablone zur Herstellung von Co Clustern verwendet. RTM Messungen zeigen kettenartige Co Cluster innerhalb der fehlenden Goldreihen der $(2 \times 1)$ Oberflächenrekonstruktion. Während die Größenverteilung der Co Cluster nach einer Raumtemperaturpräparation stark variiert, wurde nach einer Präparation bei $78\,{\rm K}$ eine deutlich geringere Größenverteilung der Co Cluster gefunden. Ferner wird gezeigt, dass sich bei $78\,{\rm K}$ einzelne Co Atome in die Goldreihen der Oberflächenrekonstruktion einbetten. Die experimentellen Ergebnisse werden zusätzlich von Tight-Binding Rechnungen gestützt. Desweiteren wurde das Adsorbatsystem Ag(111)-Cesium innerhalb dieser Arbeit untersucht. Bei niedrigen Cesium (Cs) Bedeckungen verschwindet stellenweise die atomare Auflösung des Cs Adsorbatgitters. Darüberhinaus verschmieren einzelne Cs Atome zu streifenförmigen Objekten in der Nähe von einatomar hohen Substratstufen. Mit steigender Cs Bedeckung hingegen stellt sich langreichweitig hexagonale Ordnung ein. Die experimentell beobachteten Adsorbatstrukturen konnten mit kinetischen Monte Carlo Rechnungen modelliert werden. Ferner wird gezeigt, dass einzelne Cs Atome eine Resonanz unterhalb des zweidimensionalen Oberflächenbandes induzieren. Durch RTS Messungen und theoretischer Modellierung konnten die wichtigen Beiträge zu der Linienbreite der Resonanz, sowie deren Lebensdauer bestimmt werden. Im Einzelnen sind das resonanter Ladungstransfer, ineleastische Prozesse, sowie Adsorbatvibrationen senkrecht zur Oberfläche.

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Ziegler, Martin: Exploring structural, electronic, magnetic, and vibrational properties of nanostructures with a scanning tunneling microscope.

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