Scanning Tunneling Spectroscopy of Pb Thin Films

Becker, Michael

The present thesis deals with the electronic structure, work function and single-atom contact conductance of Pb thin films, investigated with a low-temperature scanning tunneling microscope. The electronic structure of Pb(111) thin films on Ag(111) surfaces is investigated using scanning tunneling spectroscopy (STS). Quantum size effects, in particular, quantum well states (QWSs), play a crucial role in the electronic and physical properties of these films [1, 2]. Quantitative analysis of the spectra yields the QWS energies as a function of film thickness, the Pb bulk-band dispersion in Γ -L direction, scattering phase shifts at the Pb/Ag interface and vacuum barrier as well as the lifetime broadening at Γ. The work function φ is an important property of surfaces, which influences catalytic reactivity and charge injection at interfaces. It controls the availability of charge carriers in front of a surface. Modifying φ has been achieved by deposition of metals and molecules [3, 4]. For investigating φ at the atomic scale, scanning tunneling microscopy (STM) has become a widely used technique. STM measures an apparent barrier height φ_a [5], which is commonly related to the sample work function φ_s by [6]: φ_a = (φ_s +φ_t −|eV |)/2, with φ_t the work function of the tunneling tip, V the applied tunneling bias voltage, and −e the electron charge. Hence, the effect of the finite voltage in STM on φ_a is assumed to be linear and the comparison of φ_a measured at different surface sites is assumed to yield quantitative information about work function differences. Here, the dependence of φ_a on the Pb film thickness and applied bias voltage V is investigated. φ_a is found to vary significantly with V . This bias dependence leads to drastic changes and even inversion of contrast in spatial maps of φ_a, which are related to the QWSs in the Pb films. It is shown how accurate quantitative information about work function differences can be obtained and how these differences depend on the QWSs in the Pb thin films. The electron transport properties and mechanical characteristics of atom-sized metallic contacts are of fundamental interest in view of future nanoscale device technologies. Proximity probes like STM, metal break junctions, and related techniques, together with computational methods for simulating tip-sample interactions, have made it possible to address this question [7]. While the importance of atomic structure and bonding for transport through single-atom junctions has repeatedly been emphasized, investigations of the influence of subsurface bonding properties have been rare [8, 9]. Here, the contact formation of a STM tip approaching Pb(111) thin films supported on Ag(111) substrates is investigated. Contacts on monolayer films are found to differ from contacts made on thicker Pb films. This behavior is explained in terms of different vertical bonding-strengths due to a charge-transfer induced surface dipole. Furthermore, the single-atom contact conductance on Pb(111) films beyond the first monolayer is determined. It is shown that analyses based on hitherto widely used conventional conductance histograms [10] may overestimate the single-atom contact conductance by as much as 20%.

Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der elektronischen Struktur, der Austrittsarbeit und der Einatomkontaktleitfähigkeit dünner Pb Filme, welche mit einem Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskop untersucht wurden. Die elektronische Struktur von dünnen Pb(111) Filmen auf Ag(111) Oberflächen ist mittels Rastertunnelspektroskopie (RTS) untersucht worden. Quanteneffekte, insbesondere Quantentrogzustände (QTZ), haben einen entscheidenden Einfluss auf die elektronischen und physikalischen Eigenschaften von diesen Filmen [1, 2]. Die quantitative Analyse der Spektren ergibt die Quantentrogzustandsenergien in Abhängigkeit der Filmdicke, die Dispersion der Pb Volumenzustände in Γ -L Richtung, die Streuphasen am Pb/Ag Übergang und der Vakuumbarriere als auch die Lebensdauerverbreiterung der QTZ am Γ-Punkt. Die Austrittsarbeit φ ist eine wichtige Kenngröße von Oberflächen, welche Einfluss auf das katalytische Reaktionsvermögen und den Ladungsübergang an Grenzflächen hat. Sie beeinflusst maßgeblich die Verfügbarkeit von Ladungsträ- gern dicht vor der Oberfläche. Eine Veränderung von φ kann durch das Aufbringen von Metallen und Molekülen erreicht werden [3, 4]. Für das Vermessen von φ auf atomarer Skala ist mittlerweile die Rastertunnelmikroskopie (RTM) eine weit verbreitete Technik. RTM misst eine scheinbare Barrierenhöhe φ_a [5], welche weithin zur Austrittsarbeit der Probe φ_s wie folgt in Beziehung gesetzt wird [6]: φ_a = (φ_s + φ_t − |eV |)/2, wobei φ_t die Austrittsarbeit der Tunnelspitze, V die angelegte Tunnelspannung, und e die Elementarladung darstellt. Folglich wird der Einfluss der Tunnelspannung in der RTM auf φ_a als linear angenommen. Weiterhin wird angenommen das φ_a Messungen, welche auf unterschiedlichen Oberflächenbereichen vorgenommen wurden, quantitative Aussagen über Austrittsarbeitsunterschiede zulassen. Die Abhängigkeit von φ_a von der Pb Filmdicke und der angelegten Tunnelspannung V soll hier untersucht werden. Es wird gezeigt, das φa als Funktion von V in signifikanter Weise nicht-linear variiert. Diese Spannungsabhängigkeit führt zu drastischen Veränderungen bis hin zu Kontrastinversionen von räumlichen Karten der scheinbaren Barrierenhöhe φ_a, welche mit den QTZn in den Pb Filmen in Verbindung stehen. Es wird gezeigt, wie eine korrekte quantitative Bestimmung der Austrittsarbeitsdifferenzen vorgenommen werden kann und wie diese Differenzen von den QTZn in den dünnen Pb Filmen abhängen. Die Transporteigenschaften von Elektronen und die mechanischen Charakteristiken von atomaren metallischen Kontakten sind hinsichtlich zukünftiger nanoskaliger Bauteiltechnologien von fundamentalem Interesse. Näherungssonden wie die RTM, mechanisch-kontrollierte metallische Bruchkontakte und artverwandte Techniken, zusammen mit computergestützten Methoden zur Simulation von Spitze-Probe Wechselwirkungen haben es ermöglicht, sich dieser Fragestellung anzunehmen [7]. Während der Einfluss der atomaren Struktur und derBindungseigenschaften auf den Elektronentransport durch Einatomkontakte wiederholt betont wurde, gibt es bis dato wenige Untersuchungen über den Einfluss der Bindungscharakteristiken dicht unterhalb der Oberfläche der Kontaktstelle [8, 9]. In dieser Arbeit wird die Kontaktbildung zwischen einer RTM Spitze und den auf Ag(111) aufgebrachten Pb(111) Filmen untersucht. Kontakte auf Pb Monolagen (ML) unterscheiden sich von Kontakten auf dickeren Pb Filmen. Dieses Verhalten lässt sich mittels der Unterschiede in den vertikalen Bindungskräften verstehen, welche auf ladungstransferinduzierte Oberflächendipole beruhen. Des Weiteren wird die Einatomkontaktleitfähigkeit auf den dickeren Pb(111) Filmen (ML > 1) bestimmt. Es wird gezeigt, das Untersuchungen, welche auf den bisher weithin genutzten konventionellen Leitfähigkeitshistogrammen [10] basieren, die Einatomkontaktleitfähigkeit zu 20% überschätzen können.

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Becker, Michael: Scanning Tunneling Spectroscopy of Pb Thin Films.

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