Environmental behaviour of selected herbicides in a lowland catchment in Northern Germany

Ulrich, Uta

In order to gain high production levels and product quality, pesticides are employed for the protection of plants and plant products. By their very nature, however, most pesticides create harmful risks to humans, animals and the environment. As an example for pesticide behaviour in lowland conditions, losses of selected pesticides from fields into surface water were observed in the catchment of the Kielstau river. These areas are characterized by flat topography, shallow groundwater, high proportion of artificial drainages, and a low hydraulic gradient causing low flow velocities. Hence, they are sensitive to alterations that result in changes of the natural water balance and in-stream water quality. The herbicides Terbuthylazine, Metazachlor and Flufenacet, used for corn, rape and winter grain, were monitored on the scales of field, subcatchment and catchment, each in a single period during spring 2008, autumn 2008 and autumn 2009, respectively. The objective of these observations was the assessment of the relevance of field drainage to herbicide losses. In daily samples, herbicide concentrations were determined in drainage and groundwater on a drained field, as well as in the Kielstau and one of its tributaries, the Moorau. Furthermore, precipitation, and discharges of the tile drainages, of the Kielstau and Moorau were continuously observed. To assess herbicide losses in relation to amounts applied, catchment land use was mapped and local farmers were interviewed for herbicide application data. Results from drainage, groundwater, and surface water in the rivers show concentrations of > 25 ng/l – 301 ng/l for Terbuthylazine, > 25 ng/l – 576 ng/l for Metazachlor and > 30 ng/l – 170 ng/l for Flufenacet. Losses at all scales were determined as < 0.01 % - 0.01 % of the amount applied for Terbuthylazine, 0.02 – 0.3 % of the amount applied for Metazachlor and 0.02 – 0.04 % of the amount applied for Flufenacet. The pattern of the herbicide concentrations reveal that the compounds were transported into the drainage and then into surface water during rainfall-induced discharge peaks. Highest concentrations were observed during first discharge event(s) after application, but highest daily loads occurred 6 -12 days after application for Terbuthylazine, 32 – 71 days for Metazachlor and 50 – 53 days for Flufenacet. On the field scale, the relevance of herbicide relocation via drainage was clearly assessed. On the catchment and subcatchment scales, however, it was impossible to evaluate all potential pathways. It is assumed that the detected loads came mainly from drainage systems whereas inputs from other pathways were of lesser relevance. iii In addition, as a dislocator of pesticides from fields to water bodies, rainfall-induced surface runoff was evaluated as a further possible pathway in a laboratory experiment. Representing lowland characteristics, soil-filled containers with a slope of 6 % were exposed to intermittent artificial rainfall of 13 mm, with six days of rainless period between rainfall events. This cycle was repeated six times. During one-hour rainfall events, surface runoff was sampled at 10-minute intervals. The samples were analyzed for volume of the water phase, sediment weight, and herbicide concentration of the water phase. Fates of Metazachlor, Terbuthylazine and Flufenacet were observed. Maximum concentrations in the water phase of the surface runoff were 3184 μg Metazachlor/l, 661 μg Terbuthylazine/l and 207 μg Flufenacet/l. Discharged herbicide losses amounted to 345 - 440 μg Metazachlor/0.2 m² (plot), 310 - 318 μg Terbuthylazine/0.2 m² and 87 - 111 μg Flufenacet/0.2 m². These loads correspond to 1.92 % and 2.5 % (Metazachlor ), 5.7 – 6.6 % (Terbuthylazine) and 2.1 – 3.8 % (Flufenacet) of the amount applied. The results show that highest concentrations were observed during the first interval(s) of surface runoff. But highest loads occurred during the second rainfall event after surface runoff was generated the first time, when surface runoff volume increased, and herbicide concentrations were below the maximum. The artificial set up of intermittent rainfall revealed that, with every new rainfall event after a rainless period, a higher amount of herbicides was released from the plot than was released during the last interval of the previous rainfall event. During the rainless periods, soil surface alterations occurred that caused this effect.

Pflanzenschutzmittel werden weltweit eingesetzt, um einen hohen Ernteertrag, aber auch um eine gute Produktqualität zu gewährleisten. Aufgrund ihrer Eigenschaften stellen sie jedoch ein Gefährdungspotenzial für Mensch, Tier und Umwelt dar. Daher wurde das Austragsverhalten ausgewählter Herbizide von landwirtschaftlichen Flächen in Oberflächengewässer in einem Einzugsgebiet der Norddeutschen Tiefebene exemplarisch im Kielstau-Einzugsgebiet untersucht. Charakteristisch für das Tiefland sind eine flache Topographie, oberflächennahes Grundwasser, ein hoher Anteil an künstlichen Drainagen und ein niedriger hydraulischer Gradient, der nur geringe Fließgeschwindigkeiten hervorruft. Aufgrund dieser Merkmale reagieren Tieflandgebiete sensibel auf (anthropogene) Veränderungen, die sich dann auf die Wasserbilanz und die Gewässerqualität auswirken. Die Herbizide Terbuthylazin, Metazachlor und Flufenacet, die in Mais-, Raps- und Wintergetreidekulturen eingesetzt werden, wurden in verschiedenen Größenskalen (Feld, Teileinzugsgebiet, Einzugsgebiet) untersucht. Dazu wurden Messkampagnen im Frühjahr 2008 (Terbuthylazin), Herbst 2008 (Metazachlor) und Herbst 2009 (Flufenacet) durchgeführt. Ziel dieser Beobachtungen war es, die Relevanz des Eintragspfades Drainage für Herbizide in Oberflächengewässer abzuschätzen. Die Herbizide wurden in Tagesmischproben aus der Drainage und dem Grundwasser eines drainierten Feldes, aus der Kielstau und einem ihrer Nebenflüsse, der Moorau, bestimmt. Weiterhin wurden die Niederschläge, die Grundwasserstände und die Abflüsse der Drainage, der Moorau und der Kielstau kontinuierlich erfasst. Um den prozentualen Herbizidaustrag, gemessen an der applizierten Menge, zu bestimmen, wurde die Landnutzung im Einzugsgebiet kartiert und die Landwirte über ihre Applikationsdaten befragt. Die Ergebnisse aus den Drainageproben, dem Grundwasser und den beiden Oberflächengewässern Moorau und Kielstau lieferten Konzentrationen von > 25 ng/l – 301 ng/l für Terbuthylazine, > 25 ng/l – 576 ng/l für Metazachlor und > 30 ng/l – 170 ng/l für Flufenacet. Die Herbizidausträge in Abhängigkeit von der applizierten Menge betrugen auf den verschiedenen Skalen < 0,01 % - 0,01 % für Terbuthylazin, 0,02 – 0,3 % für Metazachlor und 0,02 – 0,04 % für Flufenacet. Die Verläufe der Herbizidkonzentrationen zeigen, dass die Wirkstoffe mit niederschlagsbedingten Anstiegen desAbflusses in die Drainage verlagert und von dort in die Oberflächengewässer eingetragen werden. Die höchsten Herbizidkonzentrationen wurden nach dem/den ersten Niederschlagsv ereignis/sen nach Applikation detektiert, die höchsten Tagesfrachten wurden jedoch bei Terbuthylazin 6 – 12 Tage, bei Metazachlor 32 – 71 Tage, und bei Flufenacet 50 – 53 Tage nach der Applikation beobachtet. Auf der Feldskala konnten die Herbizidausträge eindeutig dem Drainagepfad zugeordnet werden, während es auf Teileinzugs- und Einzugsgebietsskala nicht möglich war, alle potenziellen Eintragspfade abzuschätzen, da dort Mischsignale erfasst wurden. Es wird jedoch angenommen, dass die erfassten Herbizidausträge überwiegend über den Drainagepfad in die Oberflächengewässer eingetragen wurden und dass andere Eintragspfade von geringerer Relevanz sind. Weiterhin wurde der niederschlagsinduzierte Oberflächenabfluss als möglicher Eintragspfad in einem Laborversuch mit einem Regensimulator abgeschätzt. Um die Gegebenheiten in einem Tieflandeinzugsgebiet nachzubilden, wurden mit Boden gefüllte Container mit 6 % Hangneigung einem intermittierenden Niederschlag von 13 mm ausgesetzt, auf den eine sechstägige regenfreie Periode folgte. Dieser Zyklus wurde insgesamt sechsmal wiederholt. Während der einstündigen Beregnung wurde der Oberflächenabfluss in 10-Minuten Intervallen aufgefangen und das Volumen der Wasserphase, der Sedimentanteil und die Herbizidkonzentration darin bestimmt. Wie in den Messkampagnen im Kielstaugebiet wurde das Austragsverhalten der Herbizide Terbuthylazin, Metazachlor und Flufenacet untersucht. Die maximalen Herbizidkonzentrationen in der wässrigen Phase des Oberflächenabflusses betrugen 3184 µg Metazachlor/l, 661 µg Terbuthylazin/l und 207 µg Flufenacet/l. Die ausgetragenen Frachten lagen bei 345 – 440 µg Metazachlor/0,2 m² (plot), 310 – 318 µg Terbuthylazine/ 0,2 m² und 87 – 111 µg Flufenacet/0,2 m². Diese Frachten entsprechen 1,92 % und 2,5 % (Metazachlor), 5,7 % – 6,6 % (Terbuthylazine) und 2,1 % - 3,8 % (Flufenacet) der applizierten Mengen. Die Ergebnisse zeigen, dass die höchsten Konzentrationen im ersten Intervall, in dem Oberflächenabfluss auftrat, zu beobachten waren. Die höchsten Frachten traten jedoch erst eine Beregnung nach dem ersten beobachteten Oberflächenabfluss auf, wenn das Abflussvolumen bereits angestiegen war und die Herbizidkonzentrationen sich noch auf einem hohen Level bewegten. Das Laborexperiment mit intermittierendem Niederschlag zeigt, dass nach einer trockenen Phase im ersten Intervall der neuen Beregnung eine größere Menge Herbizid frei gesetzt wurde als im letzten Intervall der vorherigen Beregnung. Während der trockenen Phasen veränderte sich die Bodenoberfläche und verursachte diesen Effekt.

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Ulrich, Uta: Environmental behaviour of selected herbicides in a lowland catchment in Northern Germany.

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