1T-TiSe2 investigated by 2PPE and TR-2PPE—a Correlated Electronic System

Wiesenmayer, Martin

In the framework of this dissertation we investigate the electronic states and their ultrafast dynamics of two specific transition metal dichalcogenide—1T-TiSe2 and 1T-TiTe2—using spectroscopic methods. These layered crystals are selected, because TiSe2 features a phase transition into a charge density wave state at low temperatures. The phase transition of 1T-TiSe2 is—although studied intensively for many years—still lively discussed. Our object in view is therefore to contribute with this work to the discussion. TiTe2, on the other hand, remains metallic conducting within the whole temperature range and thus serves as a reference. The experimental approach used is two-photon photoemission (2PPE) which enables the investigation of occupied and unoccupied states. Because we—to our knowledge—perform the first 2PPE investigation of TiSe2, we thoroughly analyze the structure of these spectra at first. The combination of time and angle resolved 2PPE methods enables the identification of an unoccupied band which was predicted by band structure calculations by Pehlke et al. (Z. Phys. B 66, 31–37, 1987) for excess titanium atoms within the van der Waals gap of the crystal. This is—to our knowledge—the first experimental observation of this specific defect state derived from titanium orbitals. The detailed investigation of the laser induced modifications of the 2PPE spectrum is the focus of this work. Careful comparison to thermal experiments enables the identification of such effects. A detailed analysis of thermal and laser induced spectral modifications builds the foundation of further time resolved experiments. Conventional time resolved 2PPE enables the identification of the ultrafast, laser induced dynamics of the electronic system. Time resolved pump–probe experiments complement this by a detailed analysis of the dynamics. In this case, the intensive pump laser pulse excites the electronic system—for samples within the charge density wave, the CDW will be perturbed—and a temporally delayed probe pulse generates the 2PPE spectra. This allows for the observation of the temporal evolution of the electronic system after excitation.

Im Rahmen dieser Arbeit untersuchen wir mittels spektroskopischer Methoden die elektronischen Zustände sowie deren Ultrakurzzeitdynamik zweier spezifischer Übergangsmetalldichalcogenide - 1T-TiSe2 und 1T-TiTe2. Die Wahl dieser Schichtkristalle ist darin begründet, dass TiSe2 einen Phasenübergang in einen Ladungsdichtewellenzustand bei niedrigen Temperaturen aufweist. Der Phasenübergang von 1T-TiSe2 ist - obschon seit vielen Jahren intensiv untersucht - immer noch rege diskutiert. Es ist daher unser Bestreben, mit dieser Arbeit einen Beitrag zu diesem Diskurs zu leisten. TiTe2 hingegen verbleibt metallisch leitend im gesamten Temperaturbereich und dient somit als Referenz. Die angewandte experimentelle Methode ist die Zwei-Photonen Photoemission (2PPE), welche es erlaubt besetzte und unbesetzte Zustände zu untersuchen. Da wir - nach unserem Wissen - hier die erste 2PPE Untersuchung an TiSe2 durchführen, untersuchen wir zunächst ausführlich die Struktur dieser Spektren. Die Kombination zeit- und winkelaufgelöster 2PPE Verfahren erlaubt es, ein unbesetztes Band zu identifizieren, welches von Pehlke et al. (Z. Phys. B 66, 31–37, 1987) im Rahmen von Bandstrukturrechnungen für überschüssige Titanatome in der van der Waals Lücke des Kristalls vorhergesagt wurde. Dies ist - nach unserem Wissen - die erste experimentelle Beobachtung dieses spezifischen, von Titanorbitalen erzeugten Defektzustandes. Den Kern dieser Arbeit bildet eine detaillierte Untersuchung laserinduzierter Modifikationen des 2PPE Spektrums. Der sorgsame Vergleich mit thermischen Experimenten erlaubt es, solche Effekte zu identifizieren. Eine detaillierte Analyse thermischer und laserinduzierter spektraler Modifikationen bildet die Basis für weiterführende zeitaufgelöste Experimente. Konventionelle zeitaufgelöste 2PPE erlaubt die Identifikation ultraschneller, laserinduzierter Dynamik des elektronischen Systems. Zeitaufgelöste Pump–Probe Experimente ergänzen dies durch eine detaillierte Analyse dieser Dynamik. Hier regt ein intensiver Pumplaserpuls das elektronische System an - bei Proben in der Ladungsdichtewellephase wird diese gestört - und ein zeitversetzter Probepuls erzeugt 2PPE Spektren. Dies gestattet die Beobachtung der zeitlichen Entwicklung des elektronischen Systems nach der Anregung.

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Wiesenmayer, Martin: 1T-TiSe2 investigated by 2PPE and TR-2PPE—a Correlated Electronic System.

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