Synthese und spektroskopische Untersuchung von zweikernigen Eisen(II)-Komplexen als Modellsysteme für die Stickstofffixierung

Klinckhamer, Friederike

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Synthese und spektroskopischen Charakterisierung neuer zweikerniger Eisen(II)-Komplexe als Modellsysteme für die biologische Stickstofffixierung. Im ersten Teil der Arbeit wird das entwickelte Konzept zur Darstellung des eisenbasierten Modellkomplexes sowie die Syntheserouten des dafür erforderlichen binukleierenden O/N/P-Donor-Liganden vorgestellt. Die erhaltenen Verbindungen wurden eingehend mittels Schwingungs-, NMR- und MÖßBAUER-Spektroskopie untersucht. Basierend auf diesem Konzept wurden in dem zweiten Teil analoge mononukleare Eisen(II)-Komplexe mit tri- und tetradentaten Liganden synthetisiert und charakteri-siert. Diese sollten einerseits die Vorstufen für den Aufbau des zweikernigen Systems bilden und andererseits als Referenz zur spektroskopischen Untersuchung der kooperativen Eigenschaften dienen. Des Weiteren wurde versucht, die anfänglich verwendeten Sauerstoff- und Phosphor-donoratome durch Schwefel zu substituieren, um die tatsächliche Koordinations-sphäre im biologischen System besser nachzuahmen. Auch die hierbei erhaltenen Verbindungen wurden spektroskopisch charakterisiert. Um die elektronischen und sterischen Einflüsse auf Eisen-Phosphin-Systeme zu untersuchen, wurden in dem dritten Teil diverse Eisen(II)-Hydrido-Komplexe mit P/N-Donoren synthetisiert und mit Coliganden wie Distickstoff, Chlor, Borhydrid etc. umgesetzt. Die Untersuchung erfolgte mit Hilfe der Schwingungs- und MÖßBAUER-Spektroskopie. Unterstützend wurden quantenchemische Rechnungen durchgeführt. Der Ausgangskomplex [FeCl2(PMe3)(PNMeP)] bzw. [FeCl2(PNMeP)] und der Komplex [FeCl2(PMe3)(PNHP)] wurden weiterhin kristallographisch untersucht.

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Klinckhamer, Friederike: Synthese und spektroskopische Untersuchung von zweikernigen Eisen(II)-Komplexen als Modellsysteme für die Stickstofffixierung. 2013.

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