Global halocarbon emissions for the recent past and future

Ziska, Franziska

Very short lived substances (VSLS) as bromoform (CHBr3), dibromomethane (CH2Br2) and methyl iodide (CH3I) are formed in the ocean by biological, non-biological and anthropogenic processes. Marine CHBr3, CH2Br2 and CH3I concentrations show strong geographical variability (vertical and horizontal) determined by their oceanic sources and sinks. After emitted into the atmosphere these halogenated compounds and their degradation products are involved in several chemical cycles, i.e. tropospheric and stratospheric ozone depletion. Although bromine is much less abundant than chlorine in the atmosphere, it is known to deplete stratospheric ozone 45 to 69 times more efficiently. CHBr3 and CH2Br2 are the major carriers of organic bromine from the ocean to the atmosphere and CH3I is a dominant source of organic iodine in the troposphere. Atmospheric concentrations of the three halogenated compounds are highly variable due to their heterogeneous distribution and seasonally varying natural sources. The tropical ocean is identified to be a key region for enhanced halogenated emissions and for transporting large amount of VSLS into the stratosphere. Different calculation techniques derive sea-to-air flux estimates, including bottom-up and top-down approaches, as well as laboratory experiments. These estimates are used as input for atmospheric transport models i.e. chemical transport models (CTM). The global emission strength and distributions are highly variable as well as poorly quantified. Further, many uncertainties still exist in the production processes, dimension of sources and sinks and chemical fates of VSLS in both the ocean and the atmosphere. Due to that it is difficult to parameterize reliable global emission maps of halogenated compounds. This thesis includes seven manuscripts and aims to reduce the uncertainties of global emission estimates based on in-situ measurements of the three VSLS and of their relevance on stratospheric ozone loss for the present and future.

Flüchtige Substanzen (VSLS) mit kurzer atmosphärischer Lebenszeiten (0-0.5 Jahre) wie Bromoform (CHBr3), Dibrommethan (CH2Br2) und Methyliodid (CH3I) werden im Ozean durch biologische, nicht biologische oder anthropogene Prozesse gebildet. Bedingt durch ihre ozeanischen Quellen und Senken weisen marine CHBr3, CH2Br2 und CH3I Konzentrationen eine starke geographische Variabilität auf (vertikal und horizontal). Gelangen diese halogenierten Verbindungen sowie ihre Zerfallsprodukte in die Atmosphäre können sie in mehrere chemische Zyklen involviert sein, wie zum Beispiel beim troposphärischen und stratosphärischen Ozonabbau. Obwohl Brom in geringerer Konzentration als Chlor in der Atmosphäre vorhanden ist, wurde bewiesen, dass Brom 45- bis 69-mal effizienter im Abbau von stratosphärischem Ozon ist. CHBr3 und CH2Br2 sind die wichtigsten Zulieferer zu atmosphärischem organischem Brom und CH3I stellt eine bedeutende Quelle von organischem Jod in die Troposphäre dar. Die atmosphärischen Konzentrationen der drei halogenierten Verbindungen sind aufgrund ihrer Unterschiedlichen Verteilung und zeitlich variierenden natürlichen Quellen sehr variabel. Der tropische Ozean wurde als Schlüsselregion für erhöhte halogenierte Emissionen und für den Transport großer Mengen von VSLS in die Stratosphäre identifiziert. Es existieren verschiedene Verfahren wie Bottom-up oder Top-down, sowie Laborexperimente, die zur Berechnung von globalen Emissionskarten dienen. Sie werden als Inputdaten für atmosphärische Transportmodelle wie zum Beispiel chemische Transportmodelle (CTM) verwendet. Die globalen Emissionen variieren stark in ihrer Größenabschätzungen. Weiterhin existieren viele Unsicherheiten in den Bildungsprozessen, den Ausmaßen von Quellen und Senken und chemischen Prozessen der halogenierten VSLS im Ozean und der Atmosphäre. Daher ist es schwierig, aussagekräftige globale Emissionskarten von halogenierten Verbindungen zu berechnen. Die vorliegende Arbeit besteht aus sieben Manuskripten und zielt darauf ab, die existierenden Unsicherheiten der globalen Emissionsabschätzungen auf Grundlage von in-situ-Messungen der drei VSLS und ihre Relevanz auf den stratosphärischen Ozonverlust für die Gegenwart und Zukunft zu reduzieren.

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Ziska, Franziska: Global halocarbon emissions for the recent past and future.

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