Production of greenhouse gases in organic-rich sediments

Maltby, Johanna

Methane (CH4) and nitrous oxide (N2O) are greenhouse gases, which atmospheric concentrations increased since preindustrial times by ~150 and ~20%, respectively, mainly due to the increase in anthropogenic emissions. The atmospheric increase of greenhouse gases (incl. carbon dioxide (CO2), CH4 and N2O) led to various effects on the Earth’s surface and atmosphere, summarized as global climate change. In the marine environment, temperature rise, sea level rise, ocean acidification, and decreased oxygen concentrations are the most significant effects of climate change. To predict possible changes through climate change in the future, natural and anthropogenic sources and production/consumption pathways of greenhouse gases need to be determined carefully. To date, research is sparse on the sources for oceanic CH4 and N2O, thus leading to uncertainties in global ocean emission estimates. Marine, organic-rich sediments (e.g. in coastal areas) are known to be major benthic sources for CH4 and N2O, which eventually could end up in the atmosphere. Both greenhouse gases are produced by microbial processes during the degradation of organic matter in marine sediments, namely methanogenesis and denitrification (next to nitrification), respectively. However, knowledge about magnitude and environmental controls of these microbial processes is still limited. In the present study, benthic CH4 and N2O production was investigated in three different marine areas with the focus on the surface sediment (0-30 cmbsf=centimeter below surface): the upwelling region off Peru, the Eckernförde Bay in the southwestern Baltic Sea and the Gulf of Mexico. In sediments from Peru and Eckernförde Bay, the focus was set on surface methanogenesis within the sulfate-reducing zone, which has been thought to be negligible due to the successful competition of sulfate reducers for the mutual substrates hydrogen (H2) and acetate. In oil-influenced sediments from the Gulf of Mexico, the focus was set on benthic denitrification and sulfate reduction, with benthic N2O production as a side effect. The investigations showed the following: 1) In sediments off Peru, methanogenesis and sulfate reduction co-occurred within the upper 0-30 cmbsf, explained by usage of non-competitive substrates (such as methanol or methylated compounds) by methanogens. In the deeper sediment horizons (>30 cmbsf), usage of the competitive substrates H2 and acetate was confirmed, probably due to a relief of the competitive situation by sulfate depletion. Surface methanogenesis activity varied spatially along the Peruvian margin (70-1024 m water depth), with the major driving factor being the availability and variety of organic matter, followed by oxygen. Thus, highest surface methanogenesis activity was observed on the shelf, where organic carbon load was highest together with hypoxic or even anoxic conditions in the bottom water. At the same time, dissolved CH4 concentrations were also highest on the shelf, indicating a previously underestimated contribution of surface methanogenesis to benthic methane emissions. If not escaping to the water column, the methane produced by surface methanogenesis could act as important methane supplier for anaerobic oxidation of methane in surface sediments. 2) Surface methanogenesis was detected on a seasonal basis within the sulfate-reducing zone in sediments (0-30 cmbsf) from the Time Series Station Boknis Eck in Eckernförde Bay (SW Baltic Sea). Methanogenesis activity changed seasonally with highest rates in September/November after the summer/autumn phytoplankton blooms, and lowest rates in March after the period of low production during winter. The main controlling factor for surface methanogenesis was suggested to be the organic matter quantity and quality, followed by temperature and oxygen. The major part of surface methanogenesis was probably facilitated from usage of non-competitive substrates (e.g. methanol and methylated amines) to avoid competition with sulfate reducers, indicated by increased activity after methanol addition and concomitant detection of the family Methanosarcinaceae, whose members are known for usage of non-competitive substrates. Accordingly, usage of competitive substrates such as H2 increased in deeper sediment horizons (>30 cmbsf) when sulfate was depleted. The results revealed that surface methanogenesis could potentially fuel surface anaerobic oxidation of methane with up to 13%. In addition, not only surface methanogenesis activity but also benthic methane emissions showed seasonal variation, indicated by dissolved methane concentrations in the bottom water. 3) Denitrification was significantly elevated in oil-influenced (oiled=sedimented oil layer on top) sediments compared to control sediments with no oil influence, identifying this process as a major degrading process. Sulfate reduction was not elevated, hinting towards the restricted availability of sedimented oil to only specific microbial groups. Sulfide-induced N2O production, resulting from elevated sulfate reduction, was not observed. However, all investigated sediment samples revealed the potential for being a N2O source, probably resulting from elevated denitrification rates. In summary, the successful detection of surface methanogenesis in two, organic-rich, coastal systems shows its previously underestimated role in benthic methane budgeting, e.g. as a methane supplier for anaerobic oxidation of methane or as a contributor to benthic methane emissions to the water column. In addition to spatial variation, also seasonal variation was identified to play an important role in benthic methane production and emission, which should be included in ocean emission estimates. Production of methane in surface sediments was found to be mainly dependent on organic matter input, temperature and oxygen, and thus could be affected by predicted climate change (e.g. temperature rise). The findings on benthic N2O production indicate the crucial importance for studying environmental controls on denitrification in organic-rich sediments as a source of N2O to the water column, including coastal areas and cold seeps. Both systems experience high sulfide concentrations, which would also increase the potential for sulfide-induced N2O production in theses environments.

Methan (CH4) und Distickstoffmonoxid (N2O) sind Treibhausgase, deren atmosphärische Konzentration seit Beginn der Industrialisierung jeweils um 150% bzw. 20% angestiegen ist, hauptsächlich durch den Anstieg von anthropogenen Emissionen. Der Anstieg von Treibhausgasen (unter anderem Kohlenstoffdioxid (CO2), CH4 und N2O) in der Atmosphäre hat zu unterschiedlichen Auswirkungen in der Erdatmosphäre sowie an der Erdoberfläche geführt, die zusammenfassend als globaler Klimawandel bezeichnet werden. Im marinen Lebensraum gehören Temperaturanstieg, Anstieg des Meeresspiegels, Ozeanversauerung und die abnehmenden Sauerstoffkonzentrationen im Ozean zu den signifikantesten Auswirkungen des Klimawandels. Um zukünftige Veränderungen durch den Klimawandel vorherzusagen, ist es wichtig, die natürlichen und anthropogenen Quellen von Treibhausgasen sowie deren Produktions- und Abbauwege zu bestimmen. Die Forschung bzgl. der Quellen für gelöstes CH4 und N2O im Ozean ist immer noch gering, was wiederum zu Unsicherheiten in der Berechnung von globalen Ozean-Emissionen führt. Marine, organik-reiche Sedimente (z.B. in Küstengebieten) gelten als Hauptquelle für im Ozean-gelöstes CH4 und N2O, welches schlussendlich auch in die Atmosphäre gelangen kann. Sowohl CH4 als auch N2O werden in marinen Sedimenten von Mikroben hauptsächlich während der Methanogenese bzw. Denitrifikation (neben der mikrobiellen Nitrifikation) produziert. Beide Prozesse finden während der mikrobiellen Remineralisation von organischem Material statt. Das Wissen in Bezug auf die Größenordnung dieser Prozesse, sowie deren Umwelt-Kontrollen, ist noch sehr lückenhaft. In der vorliegenden Studie wurde die Produktion von CH4 und N2O in Sedimenten von drei verschiedenen, marinen Gebieten untersucht: dem Auftriebsgebiet vor Peru, der Eckernförder Bucht in der südwestlichen Ostsee und dem Golf von Mexiko. Hierbei lag der Fokus auf der Sediment-Oberfläche (0- 30 cm).In den Gebieten Peru und Eckernförder Bucht wurde die Oberflächen-Methanogenese in der Sulfatreduktionszone untersucht. Diese galt bis dato als vernachlässigbar aufgrund der erfolgreichen Konkurrenz der Sulfatreduzierer für die gemeinsamen Substrate Wasserstoff (H2) und Acetat. In den Öl-beeinflussten Sedimenten aus dem Golf von Mexiko wurden die benthischen Prozesse Denitrifikation und Sulfatreduktion untersucht, einschließlich der benthischen N2O Produktion als Nebeneffekt. Die Untersuchungen ergaben folgende Ergebnisse: 1) In den Sedimenten vom peruanischen Auftriebsgebiet kamen Methanogenese und Sulfatreduktion gleichzeitig in den oberen 0-30 cm auf vor. Dies war möglich durch Nutzung von nicht-kompetitiven Substraten von den methanogenen Mikroben (Methanogenen), wie z.B. Methanol oder methylierte Verbindungen. In den tieferen Sedimentschichten (> 30 cm) konnte eine verstärkte Nutzung der kompetitiven Substrate H2 und Acetat beobachtet werden. Möglicherweise wurde durch die starke Abnahme an Sulfat die Konkurrenz zwischen Methanogenen und Sulfatreduzierern in diesen Tiefen abgeschwächt. Oberflächen-Methanogenese zeigte räumliche Schwankungen entlang des Kontinentalhanges (70 bis 1024 m Wassertiefe), welche hauptsächlich durch die Verfügbarkeit und die Variabilität des organischen Materials, sowie der Sauerstoffkonzentrationen erklärt wurde. Folglich wurden die höchsten Raten von Oberflächen-Methanogenese auf dem Schelf gemessen, wo der Organik-Gehalt am höchsten und die Sauerstoffkonzentrationen im Tiefenwasser am geringsten waren (hypoxische bis zu anoxische Bedingungen). Gleichzeitig wurden auch die höchsten Methankonzentration im Tiefenwasser auf dem Schelf gemessen, was darauf hindeutet, dass Oberflächen-Methanogenese eine größere Rolle in benthischen Methan-Emissionen spielen kann, als vorher beschrieben. Das an der Oberfläche produzierte Methan kann, wenn es nicht direkt in die Wassersäule diffundiert, auch als wichtige Methanquelle für anaerobe Methanoxidation an der Oberfläche fungieren. 2) Oberflächen-Methanogenese wurde saisonal in der Sulfatreduktionszone in Sedimenten der Zeitserienstation Boknis Eck in der Eckernförder Bucht (südwestliche Ostsee) nachgewiesen. Die Methanogenese-Aktivität zeigte saisonale Schwankungen mit den höchsten Raten im September/November nach den Sommer-/Herbst-Phytoplanktonblüten und den niedrigsten Raten im März nach dem weniger produktiven Winter. Die Hauptfaktoren, die die Oberflächen-Methanogenese kontrollierten, waren die Quantität und Qualität des organischen Materials, gefolgt von Temperatur und Sauerstoffgehalt. Der Hauptteil der Oberflächen-Methanogenese wurde wahrscheinlich durch die Nutzung von nicht-kompetitiven Substraten(z.B. Methanol oder methylierte Verbindungen) bestritten. Dies geht auch aus den erhöhten Methanogeneseraten nach Methanolzugabe und der gleichzeitigen Detektion der Familie Methanosarcinaceae hervor, deren Angehörige für die Nutzung von nicht-kompetitiven Substraten bekannt sind. Dementsprechend wurden kompetitive Substrate wie z.B. H2 erst in den tieferen Sedimentschichten (> 30 cm) verwendet, als Sulfat fast aufgebraucht war. Anhand der Ergebnisse konnte errechnet werden, dass Oberflächen-Methanogenese die anaerobe Methanoxidation an der Oberfläche mit bis zu 13% antreiben kann. Außerdem konnte festgestellt werden, dass nicht nur die Oberflächen-Methanogenese saisonale Schwankungen aufwies, sondern auch die benthischen Methan-Emissionen (erkennbar anhand der gelösten Methankonzentrationen im Tiefenwasser). 3) Denitrifikationsraten waren signifikant höher in Öl-beeinflussten (ölig=eine sedimentierte Ölschicht an der Oberfläche) Sedimenten im Vergleich zu Kontroll-Sedimenten ohne Öl-Einfluss. Dieses Ergebnis deutet darauf hin, dass Denitrifikation ein Haupt-Abbau-Prozess in öligen Sedimenten ist. Sulfatreduktionsraten waren dagegen nicht erhöht in den öligen Sedimenten, was dadurch zu erklären ist, dass die sedimentierte Ölschicht wahrscheinlich nur für spezielle mikrobielle Gruppen verfügbar war. Eine Sulfid-induzierte N2O Produktion, resultierend aus erhöhter Sulfatreduktion, konnte demnach nicht beobachtet werden. Allerdings zeigten alle untersuchten Sedimente erhöhte Sediment-N2O-Konzentrationen gegenüber dem Tiefenwasser, was sie als potentielle Quelle für N2O identifiziert. Zusammenfassend hat die erfolgreiche Detektion von Oberflächen-Methanogenese in zwei, organik-reichen Küstensystemen gezeigt, dass dessen Rolle im benthischen Methan-Zyklus (z.B. als Methan-Lieferant für anaerobe Methanoxidation) sowie dessen Beitrag zu benthischen Methan-Emission in die Wassersäule in der Vergangenheit unterschätzt wurde. Zusätzlich konnte gezeigt werden, dass nicht nur räumliche Schwankungen, sondern auch saisonale Schwankungen eine wichtige Rolle bei der benthischen Methan-Produktion und –Emission spielen, was mit in die Schätzungen von Ozeanemissionen einfließen sollte. Die Methanproduktion in Oberflächen-Sedimenten war hauptsächlich abhängig vom Eintrag des organischen Materials, von der Temperatur und von dem Sauerstoffgehalt. Dies macht deutlich, dass die vorausgesagten Änderungen durch den Klimawandel (wie z.B. der Temperaturanstieg) auch Auswirkungen auf Oberflächen-Methanogenese haben können. Die Resultate der benthischen N2O-Produktion weisen darauf hin, dass weitere Studien benötigt werden, die sich mit den Umwelt-Kontrollen von Denitrifikation in organik-reichen Sedimenten als eine Quelle für gelöstes N2O in der Wassersäule beschäftigen. Hierbei sollte der Fokus auf Küstengebieten und Kalten Quellen liegen, da beide Systeme hohe Sulfidkonzentrationen im Sediment aufweisen und somit auch eine Sulfid-induzierte N2O-Produkltion in diesen Sedimenten wahrscheinlich ist.

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Maltby, Johanna: Production of greenhouse gases in organic-rich sediments.

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