Meteorological constraints on marine atmospheric halocarbons and their transport to the free troposphere

Fuhlbrügge, Steffen

This thesis investigates the influence of meteorological conditions and oceanic emissions on atmospheric halocarbons (VSLS) abundances above the oceans and their transport into the free troposphere during three ship campaigns in different oceanic and atmospheric regimes. Meteorological data were measured from ships sensors and by radiosonde launches from the ships during each campaign to investigate atmospheric conditions near the surface, in the marine atmospheric boundary layer (MABL) and in the free troposphere. VSLS were regularly sampled in the surface water and in the marine atmosphere during the cruises. The upwelling regions along the Mauritanian and Peruvian coasts were identified to be medium source regions for atmospheric bromoform, dibromomethane and methyl iodide. Elevated atmospheric mixing ratios of these compounds were found towards the coasts especially above the oceanic upwelling in both regions. Meteorological factors, in particular the MABL characteristics, were identified to impact the atmospheric VSLS mixing ratios and the oceanic emissions significantly. Depending on the height and stability of the MABL as well as the trade inversion, VSLS from oceanic emissions led to an accumulation within the lowermost atmosphere. The resulting low concentration gradients dampened the oceanic emissions and led to minor variations of the marine atmospheric abundances. Within convective activity they could be lifted to the upper troposphere and tropopause. On the opposite, VSLS abundances at the surface and in the MABL were relatively low at coastal regions of the South China and Sulu Seas, despite the high elevated oceanic concentrations and emissions in this area. Here, a convective instable MABL and deep tropical convection led to a rapid exchange of surface air to the free troposphere and a fast distribution of oceanic emissions within the free troposphere. The rapid vertical transport was identified to explain the observed low MABL VSLS mixing ratios.

Diese Doktorarbeit untersucht den Einfluss meteorologischer Bedingungen und ozeanischer Emissionen auf atmosphärische Halogenverbindungen (VSLS) über Ozeanen und deren Transport in die freie Troposphäre. Die Arbeit umfasst drei Schiffskampagnen in verschiedenen ozeanischen und atmosphärischen Regimen. Meteorologische Parameter wurden von den Schiffssensoren und den Radiosondierungen an Bord während jeder Kampagne gemessen, um atmosphärische Gegebenheiten nahe der Oberfläche, in der marinen atmosphärischen Grenzschicht (MABL) und in der freien Troposphäre zu untersuchen. VSLS Proben wurden regelmäßig im Oberflächenwasser und in der marinen Atmosphäre genommen. Die Auftriebsgebiete entlang der mauretanischen und peruanischen Küsten wurden als Quellregionen für atmosphärisches Bromoform, Dibrommethan und Iodmethan ermittelt. Erhöhte atmosphärische Mischungsverhältnisse dieser Verbindungen wurden küstennah, insbesondere aber über dem ozeanischen Auftrieb in beiden Regionen beobachtet. Meteorologische Faktoren, wie die MABL Eigenschaften zeigten einen signifikanten Einfluss auf die ozeannahen atmosphärischen Mischungsverhältnisse der VSLS und deren ozeanischen Emissionen. Abhängig von Höhe und Stabilität der MABL sowie der Passatinversion führten die Emissionen zu einer Anreicherung der Konzentrationen in der untersten Atmosphäre. In Regionen konvektiver Aktivität können die Luftmassen dann in die obere Troposphäre transportiert werden. Als Gegenbeispiel zeigten sich im Südchinesischem Meer trotz hoher ozeanischer Konzentrationen und Emissionen relativ geringe VSLS Konzentrationen bodennah und in der MABL. Hier sorgte eine konvektive, instabile MABL und tropische Konvektion für einen schnellen Transport von Bodenluft in die freie Troposphäre und einer schnellen Verteilung ozeanischer Emissionen innerhalb dieser. Dieser schnelle vertikale Transport wurde als Grund für die beobachteten geringen MABL VSLS Mischungsverhältnisse identifiziert.

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Fuhlbrügge, Steffen: Meteorological constraints on marine atmospheric halocarbons and their transport to the free troposphere.

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