From local to global scale : Marine emissions of the climate relevant sulfur gases carbonyl sulfide, carbon disulfide and dimethyl sulfide

Oceanic emissions of sulfur containing trace gases alter global atmospheric chemistry. The gases act for example as aerosol precursors and change the radiative budget of the Earth, with a significant impact on climate. Large uncertainties exist in the amount of sulfur gases emitted from the ocean, and a gap in the atmospheric budget of carbonyl sulfide – the most abundant sulfur gas in the atmosphere – has been suggested to result from tropical ocean emissions. This thesis uses new shipbased measurements from the tropical Pacific and Indian Ocean together with models to quantify these emissions. Three studies were performed: 1) A 3D model study to test how oceanic emissions can be represented in atmospheric chemistry climate models, 2) A combination of new shipbased data and box model calculation to derive a global emission estimate of carbonyl sulfide and 3) a detailed process study of production processes and their drivers for the gases carbonyl sulfide and carbon disulfide in the Eastern tropical South Pacific. Together, the results yield a new temporally and spatially resolved emission climatology of the three gases.

Ozeanemissionen schwefelhaltiger Spurengase beeinflussen die Atmosphärenchemie, indem sie z.B. Ausgangsstoffe für Aerosole sind, die das Strahlungsbudget der Erde und damit das Klima verändern. Große Unsicherheiten bestehen in der Quantifizierung der Schwefelemissionen aus dem Ozean, und eine Lücke im atmosphärischen Budget von Karbonylsulfid, dem häufigsten Schwefelgas der Atmosphäre, wurde Emissionen aus dem tropischen Ozean zugeschrieben. Diese Arbeit verwendet neue schiffsbasierte Messungen aus dem tropischen Pazifik und Indik zusammen mit Modellberechnungen, um diese Emissionen genauer zu quantifizieren. Drei Studien wurden durchgeführt: 1) Eine 3D Modellstudie, um zu testen, wie sich Ozeanemissionen am besten in atmosphärischen Chemie-Klima-Modellen abbilden lassen, 2) eine Kombination aus neuen schiffsbasierten Konzentrationsmessungen und Box-Modell-Berechnungen, um eine globale Emissionsabschätzung für das Gas Karbonylsulfid aufzustellen und 3) eine detaillierte Prozessstudie über die Produktionsprozesse der Gase Karbonylsulfid und Karbondisulfid im tropischen Ostpazifik. Die Ergebnisse bilden zusammen eine neue, zeitlich und räumlich aufgelöste Klimatologie der drei Gase.


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