Transport of very short-lived substances from the Indian Ocean to the stratosphere through the Asian monsoon

Fiehn, Alina ORCID

Anthropogenic halogenated substances cause the ozone hole above Antarctica through catalytic ozone destruction and depletion of the stratospheric ozone layer, which shields the Earth from harmful ultraviolet radiation. Their emissions were regulated through the Montreal Protocol in 1989. Since the beginning of the 21st century, the amount of chlorine and bromine in the stratosphere from long-lived ozone depleting substances (ODS) has been decreasing and stratospheric ozone has started to increase slowly. Under these circumstances the importance of natural halogenated substances for atmospheric composition and chemistry will increase in the future. Trace-gases with atmospheric lifetimes of less than half a year belong to the so-called very short-lived substances(VSLS). The most important bromine containing VSLS bromoform (CHBr3, 17 days lifetime) and dibromomethane (CH2Br2, 150 days) from marine sources currently contribute about 25% to the observed stratospheric bromine loading. In addition, the short-lived VSLS methyl iodide (CH3I, 3.5 days) contributes to stratospheric iodine levels. Sulfur containing compounds, such as dimethylsulfide (DMS, 1 day), also influence stratospheric ozone. Sulfur supplies the stratospheric aerosol layer, which amplifies heterogeneous chemical ozone depleting reactions under high chlorine levels. DMS is a potential source of sulfur to the stratosphere. VSLS are naturally produced in the oceans by phytoplankton, macro algae, and photochemistry. They are primarily transported to the stratosphere with deep convection in the tropics and mainly enter the stratosphere over the Pacific warm pool in boreal winter and the Asian monsoon region in boreal summer. Major uncertainties still exist with respect to the oceanic emissions of halogenated VSLS from the Indian Ocean and their stratospheric entrainment through the Asian monsoon circulation. This thesis investigates the emissions of VSLS from the Indian Ocean and their transport to the stratosphere with novel combinations of data and modeling.

Anthropogene halogenierte Substanzen verursachen das Ozonloch über der Antarktis durch katalytische Ozonzerstörung und einen Schwund der stratosphärischen Ozonschicht,welche die Erde vor schadhafter ultravioletter Strahlung schützt. Seit 1989 reguliert das Montrealer Protokoll die Emissionen von langlebigen halogenierten Fluorchlorkohlenwasserstoffen. Seit dem Beginn des 21. Jahrhundert sinkt die atmosphärische Konzentration von Chlor und Brom aus den langlebigen anthropogenen Substanzen und das stratosphärische Ozon nimmt langsam wieder zu. Unter diesen Voraussetzungen wird die Bedeutung natürlicher halogenhaltiger Substanzen, vor allem sehr kurzlebiger Substanzen (engl. very short-lives substances, VSLS) mit atmosphärischen Lebenszeiten kürzer als ein halbes Jahr, für die Zusammensetzung und Chemie der Atmosphäre in der Zukunft zunehmen. Momentan beträgt der Beitrag von VSLS zum stratosphärischen Brom etwa 25%. Die beiden wichtigsten bromierten VSLS sind Bromoform (CHBr3, 17 Tage Lebenszeit) und Dibrommethan (CH2Br2, 150 Tage). Weiterhin wird ein stratosphärischer Eintrag von Methyliodid (CH3I, 3,5 Tage) und schwefelhaltigem Dimethylsulfid (DMS, 1 Tag) vermutet. Schwefel verstärkt die heterogene chemische Ozonzerstörung bei hohem Chlorgehalt in der Stratosphäre. VSLS werden im Ozean auf natürlichem Wege von Phytoplankton, Makroalgen und durch chemische Reaktionen produziert. Sie werden in tropischen Gebieten mit hochreichender Konvektion in die Stratosphäre eingetragen, hauptsächlich über dem tropischen Westpazifik im borealen Winter und der asiatischen Monsunzirkulation im borealen Sommer. Die Unsicherheiten bezüglich der VSLS-Emissionen aus dem Indischen Ozean und des Transportes durch den asiatischen Monsun in die Stratosphäre sind groß. Diese Arbeit untersucht erstmalig VSLS Emissionen aus dem Indischen Ozean und ihren Transport in die Stratosphäre mit einer neuartigen Kombination aus Daten und Modellierung.

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Fiehn, Alina: Transport of very short-lived substances from the Indian Ocean to the stratosphere through the Asian monsoon.

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