Konzeptionierung und Aufbau einer Anlage zur zeitaufgelösten Photoelektronenspektroskopie und Studien am organisch-anorganischen Adsorbatsystem Zinn-Phthalocyanin auf Silber(111)

Jauernik, Stephan ORCID

Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Realisierung einer Anlage zur statischen und zeitaufgelösten Ein- und Zwei-Photonen-Photoelektronenspektroskopie (PES). Dies beinhaltet alle Schritte von der Planung über den Aufbau bis hin zur Inbetriebnahme und ersten Untersuchungen an einem organisch-anorganischen Adsorbatsystem. Anstelle eines Komplettsystems wurden die einzelnen Komponenten eigens kombiniert, um den Aufbau für Experimente an adsorbatbedeckten Oberflächen zu optimieren. In einem Präparationsbereich der UHV-Anlage stehen alle Komponenten zur Verfügung, die zur Präparation von Adsorbatsystemen erforderlich sind. In der Analysekammer können mit einer hochempfindlichen LEED-Einheit und einem modernen Halbkugelanalysator die atomare und elektronische Struktur der Proben untersucht werden. Als Hauptstrahlungsquelle für die PES wurde mit zwei nicht-kollinearen optisch-parametrischen Verstärkern ein hochmodernes Femtosekunden-Lasersystem installiert, das über den Energiebereich von 1,3 eV bis 5,9 eV nahezu lückenlos durchstimmbar ist. Um die Leistungsfähigkeit des realisierten Aufbaus zu demonstrieren, werden 2PPE-Untersuchungen an Ag(111) vorgestellt. Diese bilden gleichzeitig die Grundlage für Studien am organisch-anorganischen Adsorbatsystem Zinn-Phthalocyanin auf Ag(111), das ein vielfältiges Phasendiagramm mit temperatur- und bedeckungsabhängigen kommensurablen und inkommensurablen Überstrukturen aufweist. Im Rahmen der Arbeit wird gezeigt, dass sich die geometrische Struktur der Adsorbatschicht nicht nur mit der Beugung niederenergetischer Elektronen, sondern ebenso durch winkelaufgelöste PES mit Hilfe sogenannter Mahan Cones charakterisieren lässt. Dabei handelt es sich um eine Photoemissionssignatur von Ag(111), die durch Beugung der Photoelektronen an der Adsorbatstruktur vervielfacht wird. Als Abschluss der Arbeit wird die Idee der zeitaufgelösten Mahan Cone-Spektroskopie vorgestellt. Sie verspricht Einblicke in die strukturelle Dynamik von Adsorbatschichten nach Anregung mit ultrakurzen, hochintensiven Laserpulsen.

The objective of this thesis is the realization of an experimental setup for static and time-resolved one- and two-photon photoelectron spectroscopy (PES). This includes the design and installation of the system as well as its commissioning and first studies of an organic-inorganic adsorbate system. Instead of using an off-the-shelf solution, the various components of the setup were individually selected to establish an experiment optimized for the investigation of adsorbate-covered surfaces. The UHV system includes on the one hand a preparation chamber with conventional substrate cleaning and evaporation techniques. On the other hand, the setup consists of an analysis chamber equipped with a LEED system and a state-of-the-art hemispherical analyzer allowing for investigations of the atomic and electronic structure of the samples, respectively. The main source of radiation for PES is a femtosecond lasersystem consisting of two noncollinear optical parametric amplifiers that almost completely cover the photon energy range from 1.3 eV to 5.9 eV. In the framework of the present thesis, 2PPE on Ag(111) was employed to verify the performance of the experimental setup. Furthermore, these measurements built the starting point for studies of SnPc on Ag(111), an organic-anorganic adsorbate system known for its complex phase diagram exhibiting commensurate as well as incommensurate structural phases at different temperatures and coverages. It is demonstrated that the geometric structure of the SnPc adsorbate layer can not only be characterized using LEED, but similarly via so-called Mahan Cones that are observed in angle-resolved PES. They arise from a photoemission signature of Ag(111) that is multiplied by diffraction processes when the photoelectrons pass the adsorbate layer. Based on these findings, the thesis concludes with an outlook on time-resolved Mahan-Cone spectroscopy. It is envisioned that this technique will provide insights into the structural dynamics of adsorbate systems after excitation with an ultrashort high-intensity laser pulse.

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Jauernik, Stephan: Konzeptionierung und Aufbau einer Anlage zur zeitaufgelösten Photoelektronenspektroskopie und Studien am organisch-anorganischen Adsorbatsystem Zinn-Phthalocyanin auf Silber(111). 2018.

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