Modellsysteme für die Stickstofffixierung basierend auf Pincerliganden : Spektroskopische Untersuchungen in Lösung und auf Oberflächen
Die Umwandlung von Distickstoff zu Ammoniak ist ein interessantes und herausforderndes Forschungsgebiet, welches Chemiker aus verschiedensten Bereichen der synthetischen, theoretischen, bioanorganischen und biologischen Chemie fasziniert. Besonders das Gebiet der synthetischen Stickstofffixierung hat sich im Laufe der letzten Jahre bedeutend weiterentwickelt. Verschiedene Übergangsmetallkomplexe basierend auf Molybdän, Eisen und weiteren Metallen wurden synthetisiert, und deren Fähigkeit, die Protonierung und Reduktion von Distickstoff zu Ammoniak zu katalysieren, wurde untersucht. In diesem Zusammenhang zeigte sich, dass insbesondere PEP-Pincerliganden (E = N(py), C(NHC)), koordiniert an verschiedene Übergangsmetalle wie Molybdän, Eisen oder Cobalt im Bereich der synthetischen Stickstofffixierung eine vielversprechende Ligandenklasse sind. Basierend auf dieser Erkenntnis haben sich für die vorliegende Arbeit verschiedene Ansätze ergeben, Pincerliganden in der molybdän- und eisenbasierten Stickstofffixierung sowie für die Oberflächenfixierung von Übergangsmetallkomplexen zur Aktivierung kleiner Moleküle zu untersuchen.
The conversion of dinitrogen into ammonia is a challenging and fascinating research area of synthetic, theoretical, bioinorganic and biological chemistry. Particularly, the field of synthetic nitrogen fixation has developed significantly during the last decades. Different transition metal complexes based on molybdenum, iron and further metals have been synthesized and investigated regarding their capability of catalyzing the protonation and reduction of dinitrogen into ammonia. In this context, PEP pincer ligands (E = N(py), C(NHC)) and the respective complexes of molybdenum, iron or cobalt are an interesting and promising ligand class in synthetic nitrogen fixation. Based on these findings different approaches have emerged for the present thesis including the application of pincer ligands in molybdenum and iron based nitrogen fixation as well as in the covalent attachement of transition metal complexes on surfaces within the scope of small molecule activation.
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