Synthese und Charakterisierung neuartiger Phosphinliganden zur Darstellung von Distickstoffkomplexen

Weyrich, Thomas

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Darstellung multidentater Phosphinliganden, sowie die Synthese entsprechender Molybdän-Distickstoffkomplexe. Darüber hinaus wurde die katalytische Aktivität von Distickstoffkomplexen untersucht. Der erste Teil dieser Dissertation handelt von der Synthese und Charakterisierung verschiedener Mo N2 Komplexe mit tdppcy als Ligand. Dabei wurden eine Reihe von Molybdän-Distickstoffkomplexen unter der Verwendung verschiedener Coliganden hergestellt. Beim Einsatz monodentater Coliganden konnten lediglich cis-ständige Bis(distickstoff)komplexe hergestellt werden. Mit dem bidentaten Coliganden „dmpm“ konnte allerdings ein definierten Stickstoffkomplex hergestellt werden. Über verschiedene spektroskopische Methoden konnte der Grad der Aktivierung, sowie die Pentaphosphinumgebung nachgewiesen werden. Die die Strukturauflösung an Einkristallen konnten die Beweise zusätzlich untermauert werden. Darüber hinaus wurden Reaktivitätsstudien an [Mo(N2)(tdppcy)(dmpm)] durchgeführt, indem der Komplex mit einer Reihe von Protonenquellen umgesetzt wurden. Der zweite Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit der Darstellung von makrozyklischen Liganden. Bei makrozyklischen Verbindungen handelt es sich um Moleküle, die ein geschlossenes Ringsystem aufweisen und über den makrozyklischen Effekt besonders stabile Komplex ausbilden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Synthesestrategie erarbeitet und zahlreiche Zyklisierungsversuche unternommen. Die katalytische Untersuchung von Molybdän-Distickstoffkomplexen wurde im dritten Teil dieser Arbeit behandelt. Hierfür wurde ein neues Katalyseverfahren entwickelt und mit jeder Iteration der Versuche eine Reihe verschiedenster Parameter verändert um die Ausbeute an Ammoniak zu steigern und um mögliche Einflussfaktoren der Parameter herauszufinden.

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Weyrich, Thomas: Synthese und Charakterisierung neuartiger Phosphinliganden zur Darstellung von Distickstoffkomplexen. 2018.

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