Zeitaufgelöste Photoemissions-Elektronenmikroskopie von grenzflächennahen Lichtmoden

Gegenstand dieser Arbeit ist die Propagationsdynamik ultrakurzer Lichtpulse entlang von Grenzflächen. Dazu wird die zeitaufgelöste Photoemissions-Elektronenmikroskopie (PEEM) verwendet. Das PEEM bietet eine Ortsauflösung im Nanometerbereich und ist sensitiv auf das elektrische Nahfeld. Es ist daher gut zur Untersuchung nanooptischer Anregungen geeignet. Die Kombination mit Femtosekunden-Laserpulsen und Verwendung der Pump-Probe-Technik ermöglicht die Beobachtung der Anregungsdynamik auf den relevanten Längen- und Zeitskalen. Die erste Studie, die in dieser Arbeit vorgestellt wird, befasst sich mit der Ausbreitung von Wellenleitermoden in einer Siliziumdioxidschicht. Es wird gezeigt, dass diese Moden mit dem PEEM beobachtet und quantitativ charakterisiert werden können. Besonder interessant ist, dass mit SiO2 ein sehr guter Isolator mit dem PEEM untersucht wird. Den Kern der Arbeit bildet jedoch die Untersuchung von Oberflächenplasmon-Polaritonen (SPPs), die entlang der Gold-Vakuum-Grenzfläche propagieren. In der zweiten Studie wird die laserinduzierte Anregung von SPP-Moden an Kanten unterschiedlicher Höhe systematisch und quantitativ untersucht. Unterschiede in der Einkopplungseffizienz lassen sich hauptsächlich auf Interferenz zurückführen. In der dritten Studie wird eine neue Einkopplungseinheit beschrieben, die senkrechten Lichteinfall auf die Probe ermöglicht sowie die Möglichkeit zur hochlokalen Anregung bietet. Die Tauglichkeit des Aufbaus wird anhand der Anregung und Detektion von SPP-Moden demonstriert. Neben der Gold-Vakuum-Mode wird die SPP-Mode an der verdeckten Gold-Substrat-Grenzschicht beobachtet. Den Abschluss bildet ein noch nicht abgeschlossenes Projekt, in dem untersucht wird, ob der PEEM-Kontrast und damit die Photoemissionsausbeute vom senkrechten oder parallelen Anteil des elektrischen Feldes dominiert wird. Es werden erste Ergebnisse gezeigt, die einen überproportional starken Anteil des senkrechten elektrischen Feldes nahelegen.

Subject of the present thesis is the study of the propagation dynamics of ultrashort light pulses along surfaces. To this end, time-resolved photoemission electron microscopy (TR-PEEM) is applied. PEEM, with its nanometer resolution and sensitivity to the electrical near field, is well-suited for the investigation of nanooptical excitations. The combination with femtosecond laser pulses using the pump-probe scheme enables the observation of excitation dynamics on the relevant length and time scales. The issue of the first study presented in the course of this thesis are propagating waveguide modes in a silicon dioxide slab. It is shown that these modes can be observed and characterized quantitatively with the PEEM instrument. It is interesting to note that, here, the PEEM was used to examine SiO2, a very good insulator. The focus of this thesis is, however, on the study of surface plasmon polaritons (SPPs) propagating along a gold/vacuum interface. In the second study, the laser-induced excitation of SPPs at step edges of different heights is analyzed in a systematic and quantitative manner. Due to interference, the main parameter determining the coupling efficiency is the ratio between step height and excitation wavelength. In the third study, a novel coupling device is presented, which allows normal incident light as well as the possibility of highly confined excitation. Its suitability for the intended use is shown by means of excitation and detection of SPP modes. In addition to the gold/vacuum mode, the SPP mode at the buried interface between gold layer and substrate is observed. Lastly, an experiment is presented to determine whether the PEEM contrast and thereby the photoemission yield is dominated by the in-plane or out-of-plane component of the electric field. First promising results of this work in progress suggest a disproportionately high contribution of the out-of-plane component.

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