Bildgebende Mie-Ellipsometrie an nanostaubigen Plasmen

Groth, Sebastian ORCID

Das Wachstum von Nanopartikeln in einem reaktiven Argon-Acetylen-Plasma ist ein herausforderndes Gebiet der Plasmaphysik. Mit solchen Prozessen werden Partikel über einen weiten Größenbereich, von einigen zehn bis mehreren hundert Nanometern, erzeugt. Aufgrund der besonderen Bedingungen in der Plasmaumgebung sind die so entstandenen Nanopartikel sphärisch und monodispers. Die Partikel können leicht Anzahldichten in der Größenordnung von einigen Prozent der Ionendichte erreichen und haben infolgedessen substantiellen Einfluss auf das umgebende Plasma. Diese Wechselwirkung zwischen Nanostaub und Plasma führt zu einer Vielzahl interessanter Phänomene, z.B. Elektronenverarmung, staubfreie Voids, und selbst-erregte Staubdichtewellen. Für das Verständnis der nanostaubigen Plasmen müssen die beiden zentralen Schlüsselgrößen, Partikelgröße und Anzahldichte, genau bestimmt werden, idealerweise durch non-invasive In-situ-Methoden. Für die Bestimmung der Partikelgröße wird in dieser Arbeit eine stabile automatische Analysemethode mittels kinetischer Mie-Ellipsometrie vorgestellt. Die Methode ermöglicht die Bestimmung beliebiger zeitabhängiger Größenentwicklungen unter Annahme eines zeitlich konstanten Brechungsindex und wird entsprechend CRAS-Mie (Constant Refractive index – Arbitrary Size) genannt. Mit dieser neuen Methode werden erstmals nichtlineare Ätzprozesse in der Langzeitentwicklung von Nanostaubwolken beobachtet und in situ quantitativ beschrieben. Ergänzend wird mit Extinktionsmessungen in situ die Partikeldichte bestimmt, um durch Kombination beider Methoden die erzeugten Nanostaubwolken vollständig zu charakterisieren. Diese definierten Staubwolken sind essentiell für die Untersuchung dynamischer Phänomene mittels Staubdichtewellendiagnostik und Tomografie und fungieren darüber hinaus als Modellsystem zur Weiterentwicklung von Strahlungstransportsimulationen. Letztere legen, ausgehend von klassischer Mie-Theorie, den Grundstein für eine erweiterte Beschreibung von Lichtstreuung an kleinen Partikeln in optisch dicken Nanostaubwolken. Die Simulationen zeigen, dass stabil eingeschlossene Staubwolken das Regime erreichen können, in dem Mehrfachstreuung berücksichtigt werden muss. Ausgehend von der neuen CRAS-Mie-Methode wird eine neue Diagnostik zur bildgebenden Mie-Ellipsometrie vorgestellt. Diese ermöglicht, im Gegensatz zu bestehenden Methoden, vollständige 2D-Polarisationsmessungen und damit erstmals die Anwendung bildgebender in situ Mie-Ellipsometrie in inhomogenen Nanostaubwolken. Untersuchungen von zeitlich überlappenden Wachstumsprozessen ermöglichen so erstmals eine quantitative Bewertung des Einflusses der Elektronenverarmung und des Staubdrucks in solchen Systemen. Es wird gezeigt, dass Vielteilcheneffekte in der Kräftebilanz von Nanostaubwolken unbedingt berücksichtigt werden müssen. Darüber hinaus ermöglichen Untersuchungen der Void-Dynamik in Kombination mit der Partikelgröße und -dichte neue Hypothesen zur Dynamik der Wachstumsphasen in geschichtetem Partikelwachstum. Die Wachstumsdynamik der Wolke kann detailliert mit der Größenänderung des Voids in Verbindung gebracht werden. Dies ermöglicht zukünftig erweiterte Studien der plasmachemischen Vorgänge während des Wachstumsprozesses. Mit Abschluss dieser Arbeit steht eine vollständige Größen- und Dichtecharakterisierung nanostaubiger Plasmen zur Verfügung. Diese kann zukünftig in Kombination mit der Staubdichtewellendiagnostik genutzt werden, um die Aufladung von Staubpartikeln in elektronenverarmten, nanostaubigen Plasmen besser zu verstehen und mathematisch zu beschreiben.

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Groth, Sebastian: Bildgebende Mie-Ellipsometrie an nanostaubigen Plasmen. 2020.

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