Photoswitchable Plasmon-Exciton Coupling in Photochromic Systems
The interaction between light and matter is ubiquitous and the phenomenon has been studied by scientists for so long that one could think that science would have all the answers to relevant questions already. Yet how light and matter interact still holds unexplored and interesting territory for science. Of interest to researchers in recent years has been the interaction of light and matter that leads to a coupling of the two in the so-called strong coupling regime. In this dissertation, strong coupling between light and matter will be investigated and made switchable in two different experimental setups. In general, strong coupling between photons and molecular excitons leads to the creation of hybrid modes, different from the original and uncoupled modes, visible as the upper and lower polariton branches of an avoided crossing in the dispersion relation, all measured here with the optical measuring technique of spectroscopic ellipsometry. Results are in very good agreement with electrodynamic modeling. Even in situ measurements of switchable coupling are recorded. The role of the photonic coupling partner will be taken by plasmonic modes, either surface plasmon polaritons excited through the use of a prism in a Kretschmann configuration, or Tamm plasmons, a somewhat newer plasmonic coupling partner gathering interest in research lately and here explored for the first time in the scientific literature with regard to strong coupling with molecular excitons and with regard to being made photoswitchable. The switching is achieved through the excitonic partner, a photochromic molecule that can change conformation, and thus the availability of the excitonic mode, by exposure to UV light. In this way, the light-matter coupling in the sample setups can be switched off and on.
Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie ist allgegenwärtig und das Phänomen wurde von Wissenschaftlern so lange untersucht, dass man glauben könnte, die Wissenschaft habe bereits alle Antworten auf relevante Fragen. Doch wie Licht und Materie interagieren, ist für die Wissenschaft noch unerforschtes und interessantes Gebiet. Für Forscher war in den letzten Jahren die Wechselwirkung von Licht und Materie von Interesse, die zu einer Kopplung der beiden im sogenannten starken Kopplungsregime führt. In dieser Dissertation wird die starke Kopplung zwischen Licht und Materie untersucht und in zwei verschiedenen Versuchsaufbauten optisch schaltbar gemacht. Im Allgemeinen führt eine starke Kopplung zwischen Photonen und molekularen Exzitonen zur Erzeugung von Hybridmoden, die sich von den ursprünglichen und ungekoppelten Moden unterscheiden und als obere und untere Polaritonenäste einer vermiedenen Kreuzung in der Dispersionsrelation zu sehen sind. Diese werden in dieser Thesis mittels der optischen Messtechnik der spektroskopischen Ellipsometrie vermessen und charakterisiert. Die Ergebnisse stimmen sehr gut mit der elektrodynamischen Modellierung überein. Auch in-situ-Messungen der schaltbaren Kopplung werden aufgezeichnet. Die Rolle des photonischen Kopplungspartners wird von plasmonischen Moden übernommen, entweder von Oberflächenplasmonpolaritonen, die durch die Verwendung eines Prismas in einer Kretschmann-Konfiguration angeregt werden, oder von Tamm-Plasmonen, einem etwas neueren plasmonischen Kopplungspartner, der in letzter Zeit Forschungsinteresse geweckt hat. Hier wird erstmals das Verhalten solcher Plasmonen hinsichtlich starker Kopplung mittels photoschaltbarer molekularer Exzitonen untersucht. Das Umschalten erfolgt durch den exzitonischen Partner, ein photochromes Molekül, das durch Belichtung mit UV-Licht die Konformation und damit die Verfügbarkeit des exzitonischen Modus ändern kann. So kann die Licht-Materie-Kopplung in den Probenaufbauten ein- und ausgeschaltet werden.
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