Structural Modification of Interfaces for Sustainable High-Performance Batteries

Lithium-Schwefel-Batterien (LSBs) gelten als besonders vielversprechende und nachhaltige Speichertechnologien, da sie hohe theoretische Energiedichten besitzen und kostengünstige, umweltfreundliche Materialien nutzen. Trotz ihres Potenzials bestehen bei der praktischen Umsetzung große technische Hürden. Diese kumulative Dissertation zeigt, wie strukturelle Grenzflächenmodifikationen helfen, diese Herausforderungen zu überwinden und multifunktionale Batteriekomponenten zu entwickeln.

Ein zentraler Aspekt ist der Einsatz des Nanoscale Sculpturing Verfahrens. Die erzeugte Oberfläche ermöglicht eine mechanische Verzahnung zwischen Stromableiter und aktiver Schicht, erlaubt höhere Beladungsdichten und erleichtert den Einsatz wasserbasierter Kathodensysteme. Darauf aufbauend konnten umweltfreundliche Binder etabliert werden, die trotz vorteilhafter Eigenschaften aufgrund geringer Adhäsionskräfte bislang kaum Beachtung fanden.

Neben der Kathodenentwicklung behandelt die Dissertation die Wechselwirkungen gelöster Schwefelverbindungen mit porösen Silizium-Anoden sowie den Einfluss von Polysulfiden in anodenfreien Batteriesystemen. Die Studien zeigen, wie sich Stabilität und Lebensdauer solcher Systeme verbessern und auf Post-Lithium-Systeme übertragen lassen. Angesichts steigender Anforderungen im Mobilitätsbereich werden durch komponentenspezifische und ganzheitliche Analysen auch Strategien für schnellladefähige LSBs entwickelt. Damit etabliert diese Arbeit die Strukturierung von Grenzflächen als Strategie für nachhaltige Batteriealternativen mit hoher Leistungsfähigkeit, ökologischer Verträglichkeit und geringeren Kosten.

Lithium-sulfur batteries (LSBs) are considered a particularly promising powerful and sustainable storage technology, as they offer high theoretical energy density, use cost-effective and environmentally friendly materials. Despite their potential, major technical challenges remain for practical implementation. This cumulative dissertation shows how structural interface modifications can help to overcome these difficulties and enable multifunctional battery components.

A key aspect is the Nanoscale Sculpturing process. The formed 3D surface enables mechanical interlocking between the current collector and the active layer, allows higher loading densities, and facilitates water-based cathode systems. On this basis, environmentally friendly binders can be used which, despite their advantageous properties, have received little attention due to their low adhesive forces yet.

Besides cathode engineering, the dissertation also focuses on the interactions of dissolved sulfur species with porous silicon anodes and the influence of polysulfides in anode-free systems. The studies further show how stability and lifetime can be improved and transferred to post-lithium systems. As battery demands, especially in mobility, continue to increase, the charging rate capability of LSBs is also addressed. Strategies for fast-charging LSBs are developed through component-specific and holistic analyses. In this way, this work establishes interface-structuring as a strategy for sustainable battery alternatives combining high performance with environmental compatibility and lower costs.

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