Aberration-corrected high resolution electron microscopy of the misfit layered compound (PbS)1.14NbS2

Garbrecht, Magnus

Konventionelle und aberrations-korrigierte Hochauflösungs-Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) sowie Raster-TEM (STEM) und Elektronenbeugung (ED) wurde in dieser Arbeit experimentell auf den Fehlanpassungsschichtkristall (PbS)1.14NbS2 angewendet. Ziel war es, die individuellen Atomsäulenpositionen an den Grenzflächen des Systems mit einer Präzision im sub-Ångstrom Bereich bestimmen zu können. Mit der so erreichten Genauigkeit in der Bestimmung von Atomsäulenabständen sollten quantitative Auswertungen an Modulationen der atomaren Struktur sowie Inhomogenitäten des Gitters entlang der Grenzflächen durchgeführt werden. Eine besondere Herausforderung stellt hierbei die Auflösung der leichten Schwefel Atomsäulen in unmittelbarer Nachbarschaft zu den weitaus schwereren Blei- und Niobsäulen dar. Die Entwicklung einer neuen Generation von Hochauflösungs-Mikroskopen, die durch Aberrations-Korrektur Messungen mit räumlichen Auflösungen unterhalb von 1 Ångstrom ermöglichen, hat einen signifikanten Fortschritt in der Genauigkeit von experimentellen Untersuchungn von Materialien auf atomarer Ebene in der Festörperphysik und Materialwissenschaft bewirkt. Speziell die Technik des negativen sphärischen Bildkontrastes (NCSI contrast imaging) ermöglicht durch die Kombination von stark unterdrückter Bilddelokalisierung bei gleichzeitigem optimalen Kontrasttransfer die Auflösung atomarer Säulen auch bei Abständen von unter einem Ångstrom und stark unterschiedlichen Kernladungszahlen und somit atomaren Streufaktoren. Die Technik der Austrittswellenfunktions-Rekonstruktion ermöglicht weiterhin durch numerische Verfahren das Berechnen der Phase und Amplitude der quantenmechanischen Elektronenwellenfunktion aus Fokusserien. Die Kenntnis der genauen Werte der Aberrationen der Objektivlinse in einem aberrations-korrigierten Mikroskop steigert die Genauigeit der Rekonstruktion. Der Schwerpunkt der Arbeit lag auf dem Verfahren der oben beschrieben NCSI Technik, um die Auflösung der individuellen Schwefel, Niob- und Bleisäulen entlang der Grenzflächen der Subsysteme PbS und NbS2 zu ermöglichen, was auch gelang. Benutzt wurden hierfür das jüngst installierte konventionalle HRTEM Tecnai F 30 S-Twin im Kieler Nanolabor und das aberrations-korrigierte Titan T 80-300 kV am Ernst Ruska-Centrum für Mikroskopie und Spektroskopie mit Elektronen des Instituts für Festkörperphysik am Forschungszentrum Jülich. Dieses geschah im Rahmen einer DFG geförderter Kollaboration. Unterstützt wurden diese so entstandenen experimentellen Bilder stets durch sogenannte multislice Simulationen, die Elektronenbeugung und Bildentstehung bei der Elektronenmikroskopie auf numerischer Basis berechnen und ergänzend zur besseren Bewertung von experimentellen Resultaten herangezogen wurden. Der Fehlanpassungsschichtkristall (PbS)1.14NbS2 weist entlang seiner inkommensurablen Grenzflächen, die aufgrund seiner sandwich-artigen Schichtstruktur in sehr hoher Zahl vorkommen, verschiedene Modulationen der atomaren Säulenstruktur und Inhomogenitäten auf, von denen einige hier erstmalig beschrieben werden. Mit Hilfe der NCSI Technik wurden diese charakterisiert und erstmalig detailiert auf lokaler Ebene, d.h. direkt durch Auswertung von Atomsäaulenpositionen quantifiziert, im Einzelnen: - Die Störung der Stapelfolge des PbS Subsystems; - Die Tetragonale Verzerrung des PbS; - Langreichweitige Undulationen des Gesamtgitters. Vergleichbare neuste Arbeiten mit aberrations-korrigierter HRTEM an komplexen Systemen liefern Genauigkeiten von 3-5 pm in der Atomsäulenpositionsbestimmung. Die im Rahmen dieser Arbeit beste erreichte statistische Genauigkeit bei der Bestimmung von Atomsäulenabständen liegt mit 6 pm zwar unter der Genauigkeit von Röntgenbeugungsexperimenten im Gegensatz zu diesen Verfahren ist die Aussagekraft jedoch nicht durch räumliche Mittellungen beschränkt, sondern ermöglicht direkte Einsicht in die lokale atomare Gitterstruktur des Kristalls.

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Garbrecht, Magnus: Aberration-corrected high resolution electron microscopy of the misfit layered compound (PbS)1.14NbS2. 2009.

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