Deep-water circulation and detrital provenance in the South Pacific, from the present day until 240 000 years ago : evidence from Nd, Sr and Pb isotopes and Rare Earth Elements

Present and past climate of the Earth has strongly depended on oceanic circulation and marine biological productivity. The formation of deep and bottom waters in high latitudes as a consequence of density changes and their pathways through the global ocean, the so called thermohaline circulation (THC) have been of primary importance for the redistribution of heat, for the Earth’s albedo through control on the sea ice distribution, and it serves as a reservoir of greenhouse gases such as CO2. The understanding of the mechanisms that have driven the THC in the past is crucial to reliably predict future climatic variations. For example, large amounts of CO2 were stored in the deep ocean during glacial periods, which depended on the structure of the water column but also on the availability of nutrients for primary producers in the surface ocean. Besides macronutrients, phytoplankton depends also on dust input to the ocean, which releases iron, one of the most important micronutrients, in particular in High Nutrient Low Chlorophyll areas. These issues have been poorly studied in the South Pacific, despite its importance for these processes. It represents a key area for the interchange of deep waters from all ocean basin because it is the main entrance and exit of deep waters to the largest of all oceans, the Pacific, which is also one of the principal CO2 reservoirs on Earth. For the study of present and past deep-water circulation regimes and the provenance of the dust input in this region, Rare Earth Element (REE) distributions and radiogenic isotopes of neodymium (Nd), lead (Pb) and strontium (Sr) have been analyzed in water and sediment samples obtained from a meridional transect of the South Pacific, spanning all the way from South America to New Zealand. Radiogenic isotopes have been proved to be very reliable traces for studying different surface earth processes, such as, in the case of Nd and Pb, the advection of water masses. These are labeled with characteristic isotope compositions through weathering of the lithologies of the surrounding continents in their formation regions, allowing to track the pathway of a certain water mass in the present day water column (not in the case of Pb due to anthropogenic inputs), as well as their presence and mixing in the past at a particular location given that these signatures are recorded by the sediments. Nd, Sr and Pb isotopes also allow identifying the provenance of lithogenic particles that arrive the bottom of the ocean brought by currents or wind due to the specific signature that different rocks carry as a consequence of their type and age. The concentrations of the REE including Nd in seawater also allow to distinguish water masses as well as vertical processes such as scavenging as their relative distributions vary coherently in the water column due to different affinities to particles. Chapter 4 of this study presents the first seawater REE concentrations and Nd isotope compositions in intermediate and deep waters of the South Pacific. The results show that Nd isotopes faithfully trace the different water masses displaying more negative Nd isotope compositions for those water masses originating in the Southern Ocean, such as Lower Circumpolar Deep Water (LCDW) and Antarctic Intermediate Water (AAIW), with εNd around -8.3; and more positive signatures for North Pacific Deep Water (NPDW)(εNd = -5.9), which exits the South Pacific in the east, close to South America. Nd isotope compositions also allowed identifying a remnant of North Atlantic Deep Water (NADW) entering the western South Pacific as part of LCDW. Dissolved REE concentrations indicate that NPDW were affected by scavenging processes underneath the high productivity area of the equatorial eastern Pacific that lowered the concentrations of the more particle reactive light REE (LREE) of this water mass before reaching the South Pacific. At the same time LREE are also released from oxides in the sediments of the Southeast Pacific Basin. Chapter 5 compares bottom seawater (chapter 4) and surface sediment Nd isotope compositions to identify the most reliable technique to obtain seawater-derived Nd isotopes from the sediment for the study of past circulation changes recorded in the sediment. Four different archives were tested in order to obtain the authigenic seawater Nd isotope signal that precipitates from seawater into the sediment in the form of early-diagenetic Fe-Mn oxide coatings: ‘decarbonated’ and ‘non-decarbonated’ bulk sediment leachates as well as ‘uncleaned’ planktonic foraminifera, which were also compared to the compositions of fossil fish teeth. None of them registered exactly the same Nd isotope compositions as those of the present day bottom waters due to the low sedimentation rates in the South Pacific that result in very old surface sediments (up to 24 kiloyears before present), which therefore integrate Nd isotope compositions from different circulation states of the ocean. However, independent evidence (REE patterns and Al/Ca ratios measured on unclean foraminifera), clearly indicates that the Nd isotope compositions of unclean foraminifera, fish teeth and ‘non-decarbonated’ leachates originated from bottom seawater, allowing the use of these methods to study past changes of deep water circulation. This study also suggests that contributions of the continental margins of the South Pacific to the Nd isotope composition of seawater, the so called ‘boundary exchange’ was small. The sources of fine lithogenic particles that arrive the South Pacific are studied in this chapter by combining Nd and Sr isotopes from the detrital fraction of the sediment. The results show that the lithogenic material found in the western and central Pacific originates from Southeast Australia and South New Zealand and was transported by the dominant Westerlies. The influence of these sources is also dominant in the eastern South Pacific, although in this region the proportions of detrital material from the Andes increase and contributions from Antarctica can also not be excluded. The last chapter of this thesis presents a reconstruction of the deep-water circulation and detrital provenances in the central South Pacific of the last 240 kyr based on Nd, Pb and Sr isotopes. The results show small but significant glacial-interglacial variations in the Nd and Pb isotope composition of the circumpolar deep water (CDW), which has been the dominating water mass in this region, caused by a decrease in the contribution of NADW during glacial stages. A deepening of the flow and advective incorporation of NPDW during glacial periods is not supported by the results of this study due to the location of the cores, which have remained within CDW. The combined detrital Nd-Sr isotope compositions indicate a dominance of Southeastern Australia and South New Zealand derived material, similar to the surface sediments over the past 240,000 years. Nevertheless, a small shift towards the Antarctic end-member during glacial periods is identified, which may indicate a stronger influence of Antarctic-derived material during cold periods, most probably transported northwards as suspended load of oceanic currents.  

Das Klima der Erde in der Gegenwart wird, wie auch in der Vergangenheit, stark von der ozeanischen Zirkulation und der marinen biologischen Produktivität beeinflusst. Die durch Änderungen der Dichte des Meerwassers verursachte Tiefenwasserbildung in den hohen Breiten und das dadurch getriebene globale Zirkulationsmuster der gesamten Wassersäule, die so genannte Thermohaline Zirkulation (THZ), spielt eine entscheidende Rolle als Wärmeverteiler, für die Albedo durch die Kontrolle der Eisausdehnung und auch als Speicher für Treibhausgase wie CO2. Das Verständnis der Mechanismen, die die THZ in der Vergangenheit gesteuert haben, ist entscheidend um zukünftige Änderungen des Klimas zu prognostizieren. Zum Beispiel wurden große Mengen an CO2 während der Glazialzeiten in der Tiefsee gespeichert, was zum Einen von der Tiefenwasserzirkulation abhängig war, zum anderen aber auch von der Verfügbarkeit von Nährstoffen für die Primärproduzenten an der Meeresoberfläche. Abgesehen von den Makronährstoffe ist das Phytoplankton auch von Staubeinträgen in den Ozean abhängig, die Eisen freisetzen, einer der wichtigsten Mikronährstoffe, besonders in sogenannten ‘High Nutrient Low Chlorophyll’-Gebieten. Der Süd-Pazifik wurde trotz seiner Bedeutung für diese Prozesse bis jetzt wenig untersucht obwohl er eine entscheidende Rolle für den Austausch und die Mischung von Tiefenwasserspielt. Dort finden Zufluss und Abfluss aller Tiefen-wassermassen in und aus dem Pazifik statt, dass das global größte Ozeanbecken ist und damit auch einer der wichtigsten CO2 Speicher der Erde ist. Um die gegenwärtige und vergangene Tiefenwasserzirkulation des Süd-Pazifiks und die Herkunft der Staubeinträge in dieser Region untersuchen zu können, wurden Konzentrationen der Seltenerdelemente (REE) und radiogene Isotopenverhältnisse von Neodym (Nd), Blei (Pb) und Strontium (Sr) an Wasser- und Sedimentproben gemessen, die entlang eines meridionalen Transekts über den Süd-Pazifik von Südamerika bis Neuseeland gewonnen wurden. Radiogene Isotopenverhältnissen haben sich als verlässliche Tracer für die Untersuchung verschiedener Prozessen an der Erdoberfläche erwiesen wie zum Beispiel, in Falle von Nd und Pb, als Advektionsindikatoren verschiedener Wassermassen. Diese werden von charakteristischen Isotopenverhältnissen gekennzeichnet, die sie durch Verwitterungeinträge von den umliegenden Kontinenten in ihren Entstehungsgebieten erhalten. Dies erlaubt die Verfolgung von bestimmten Wassermassen und deren Mischung sowohl in der heutigen Wassersäule (allerdings nicht im Fall von Pb- Isotopen, die von anthropogenen Einträgen kontaminiert wurden) als auch in der Vergangenheit dank der Speicherung der Meerwasserisotopenverhältnisse im Sediment. Dank der charakteristischen Nd-, Pb- und Sr-Isotopenverhältnisse der Gesteine als Folge ihres Typs und Alters ist auch die Bestimmung der Herkunft des lithogenen Anteils der Sedimente möglich, der durch Wind und Strömungen transportiert wird. Die Konzentrationen der Seltenerdelemente inklusive Nd im Meerwasser erlauben ebenfalls die Identifizierung von Wassermassen sowie von vertikalen Prozesse wie ‘Scavenging’, da deren Konzentrationen in Abhängigkeit ihrer Ionenradien durch unterschiedliche Affinitäten zu Partikeln in der Wassersäule variieren . Kapitel 4 dieser Arbeit zeigt die ersten systematischen Daten von Seltenerdelement-Konzentrationen und radiogenen Nd-Isotopenzusammensetzungen von Tiefen- und Zwischenwässern des Süd-Pazifiks. Die Ergebnisse zeigen, dass die Nd-Isotopie des Tiefenwassers im Südpazifik als verlässlicher konservativer Wassermassentracer dienen kann, da Wassermassen aus dem Antarktischen Zirkumpolarstrom, wie das untere zirkumpolare Tiefenwasser (LCDW) oder das antarktische Zwischenwasser (AAIW), negativere εNd-Signaturen um -8.3 zeigen. Dagegen zeigen die aus dem Nordpazifik stammenden Beiträge des Nordpazifischen Tiefenwassers (NPDW), die den Pazifischen Ozean an seinem östlichen Rand entlang Südamerika verlassen, positivere Werte (εNd = -5.9). Ein weiteres wichtiges Ergebnis ist die Identifikation von Zumischungen des Nordatlantischen Tiefenwassers (NADW) im oberen Teil des LCDW im westlichen Südpazifik. Die Konzentrationen der Seltenen Erden zeigen, dass NPDW von Scavengingprozessen unter der Hochroduktivitätszone des äquatorialen östlichen Pazifiks beeinflusst wird bevor es den Südpazifik erreicht. Dies verringert die Konzentrationen der stärker partikelreaktiven leichten REE (LREE). Zusätzlich wird aber auch beobachtet, dass LREE im südöstlichen Pazifischen Becken von Mn-Fe-Oxihydroxiden im Sediment freigesetzt werden. Kapitel 5 prüft die Verlässlichkeit von Extraktionsmethoden um Meerwasser-Nd-Isotopen-Signaturen aus Tiefseesedimenten zu gewinnen. Dazu wurde eine detaillierte Kalibration durchgeführt, in deren Rahmen die εNd-Signaturen des Meerwassers mit den aus den Oberflächensedimenten extrahierten Werten verglichen wurden. Hierzu wurden vier verschiedene Extraktions-Methoden angewandt und verglichen um sicherzustellen, dass verlässliche Daten für die Rekonstruktionen der Zirkulation der Vergangenheit erhoben werden können. Die Tiefenwasser-Nd-Isotopie der authigenen, frühdiagenetischen ‘Fe-Mn-coatings’ wurde durch verschiedene Laugungsmethoden extrahiert: Laugung des Gesamtsediments mit und ohne vorherige Entfernung der Karbonatfraktion, sowie Auflösung handverlesener planktonische Foraminiferengehäuse. Diese Ergebnisse wurden mit den εNd-Signaturen fossiler Fischzähne verglichen. Keine dieser Methoden spiegelte die exakten Nd-Isotopenzusammensetzungen des heutigen Bodenwassers exakt wider. Dies ist eine Folge der sehr niedrigen Sedimentationsraten im Südpazifik, die zu extremen Oberflächensedimentaltern von bis zu 24,000 Jahren führt was die Integration von Nd Isotopenzusammensetzungen verschiedener Zirkulationsmuster der Vergangenheit in den Oberflächensedimenten führt. Die REE-Muster und Al/Ca Verhältnisse der Mn-Fe Coatings der planktonischen Foraminiferengehäuse zeigen dass sowohl die Nd- Isotopenzusammensetzungen der Foraminiferengehäuse, der gelaugten Sedimente ohne vorheriger Entfernung der Karbonatfraktion und fossile Fisch Zähne aus dem Bodenwasser stammen. Diese Studie zeigt auch, dass Kontinentalränder des Südpazifiks zumindest an der Lokation dieser Studie nicht mit dem Bodenwasser austauschen und keinen Einfluss haben auf die Nd-Isotopenzusammensetzung des Tiefenwassers. Die kombinierten Nd- und Sr-Isotopenzusammensetzungen der lithogenen Fraktion des Sediments erlauben die Bestimmung der Herkunft der detritischen Partikel im Untersuchungsgebiet. Diese stammen hauptsächlich aus Südostaustralien und dem südlichen Neuseeland und wurden von den dominierenden ‘Westwinden’ geliefert, wobei aber auch der Einfluss der Anden vor allem in östlichen Südpazifik klar identifizierbar ist. Dort kann auch ein Einfluss von Material aus der Antarktis nicht ausgeschlossen werden. Das letzte Kapitel dieser Arbeit präsentiert die Änderungen in der Tiefenwasserzirkulation des Südpazifiks auf glazial/interglazialen Zeitskalen während der letzten 240,000 Jahre, sowie die Änderungen der Herkunftsgebiete der detritischen Partikel anhand ihrer Nd-, Pb- und Sr-Isotopensignaturen. Die Ergebnisse zeigen systematische Veränderungen der Meerwasser-Nd- und Pb-Isotopenzusammensetzungen, die den klimatischen Zyklen folgen, wobei ein geringerer Anteil zugemischten NADWs im Zirkumpolaren Tiefenwassser (CDW) während der Glazialzeiten angezeigt wird. Die zeitlichen Variationen waren relativ niedrig, was mit dem erwarteten geringeren Anteil von NADW im Südpazifik als Folge der erhöhten Verdünnung der Wassermassen aus dem Nordatlantik übereinstimmt. Eine stärkere Produktion von NPDW während Glazialzeiten konnte anhand der Lokation der Sedimentkerne nicht bewiesen werden, da diese unter dem Einfluss von CDW lagen. Die kombinierten Nd- und Sr-Isotopenzusammensetzungen der lithogenen Fraktion des Sediments der letzten 240 000 Jahre zeigen die Dominanz von lithogenem Material aus Südostaustralien und dem südlichen Neuseeland, wobei ein stärkerer Einfluss von Antarktischem Detritus während Glazialzeiten nachweisbar ist, was durch Suspension in ozeanische Strömungen transportiert wurde.


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